聚乙二醇400-水介质中长链烯烃氢胺甲基化反应.pdf

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1、第25卷第4期化学研究与应用Vo1．25．No．42013年4月ChemicalResearchandApplicationApr．，2013文章编号：1004-1656(2013)04-0499-08聚乙二醇400一水介质中长链烯烃氢胺甲基化反应李诚，付海燕2，袁茂林，陈华，李贤均(1．成都理工大学材料与化学化工学院，四川成都610059；2．四川大学化学学院绿色化学与技术教育部重点实验室，四川成都610064)摘要：聚乙二醇(PEG)作为新的绿色反应介质以及作为催化剂的“流动”载体，近年来已

2、开始引起人们的关注。本文以聚乙二醇(PEG)400一水作为反应介质，考察了水溶性铑膦络合物RhC1(co)(TPzrs)2[TPPTS：P(m．CH。SO，Na)，]对l一癸烯氢胺甲基化反应的催化性能。结果表明，在优化反应的条件下(4．OMPa，140'12)，1．癸烯的转化率可达到84．6％，生成胺的选择性为52．5％，该催化体系对其他长链烯烃氢胺甲基化反应也具有较高的催化性能。反应完成后，含水溶性铑膦络合物的聚乙二醇一水溶液与含产物的有机相分离方便，催化剂循环使用4次后，未发现反应产率和选择

3、性有明显变化。关键词：长链烯烃；氢胺甲基化反应；水溶性铑膦络合物；聚乙二醇；绿色反应介质中图分类号：0623．12文献标志码：AHydroaminomethylationoflongchainalkenesinsolventsystemofPEG400-watermediaUCheng，FUHat．yah，YUANMao—lin，CHENHua，UXian-jun(1．CollegeofMaterialsandChemistry&ChemicalEngineering，ChengduUniver

4、sityofTechnology，Chengdu610059，China；2．KeyLaboratoryofGreenChemistryandTechnologyofMinistryofEducation，CollegeofChemistry，SichuanUniversity，Chengdu610064，China)Abstract：Polyethyleneglycol(PEG)8．8anewgreenreactionmediaandamobilephasesupposingcatalystm

5、ovablyhadgainedsig-nificantattentioninrecentyears．Hydroaminomethylationofl—decenecatalyzedbywater—solublerhodiumcomplex，RhCI(CO)(TP)2[TP：P(m·C6H4SO3Na)3]，inthepresenceofPEG400一watersolventswasinvestigated．I11eresultsshowedthatthesystemshadthebetterca

6、talyticactivityforhydroaminomethylationof1一decene，underrelativelymildconditions(4．OMPa，140oC)，therateofconversionofl-deceneandselectivityfortheaminereached84．6％and52．5％．respectively．111ehydroaminomethyla·tionoftheotherlongchainalkeneshadthebettercata

7、lyticresultsinsolventsystemofPEG-watermedia．Thecatalystcouldbeeasi-lyseparatedfromtheproductbyphaseseparationandreusedinthenextran．Nosignificantchangesinthereactionyieldsandse·lectivitieswerefoundinthefourHJ．ns．Keywords：longchainalkenes；hydroaminomet

8、hylation；water·solublerhodiumcomplexes；polyethyleneglycols；greenreactionme-dium收稿日期：2012-11-23；修回日期：2013-01-06基金项目：成都理工大学中青年骨干教师支持计划项目(HH0028)资助；国家重点基础研究发展计划项目(973计划，G2000048008)资助成都理工大学优秀创新团队培育计划项目(HY0084)资助联系人简介：陈华(1963-)，男，教授，主要从事水溶性过渡金属有机膦络合物的合成及