甲苯歧化与烷基转移催化剂的积碳行为.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)NovemberActaPhys．一Chim．Sin．，2010，26(11)：3017—30223017【Article】WWW．whxb．pku．edu．cn甲苯歧化与烷基转移催化剂的积碳行为蒙根孔德金祁晓岚许中强(中国石油化工股份有限公司上海石油化工研究院，上海201208)摘要：采用热重一差热分析(TG—DTA)、X射线光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外(一IR)光谱、低温氮吸附／脱附和氨程序升温脱附(NH。一TPD)等技术对甲苯歧化与烷基转移催化剂

2、的积碳行为进行了研究．结果表明：硬积碳的烧碳动力学过程近似符合一级反应，表明它是以单层分散状态存在，其表观烧碳活化能为110kl·tool；反应1000h后Cat一1000催化剂的近表面主要存在三种碳物种，其中以碳氧单键方式存在的C占C总量的22．7％，以碳氧双键方式存在的C占c总量的9．1％，以一c—c一方式存在的c占C总量的68．1％，表明形成的碳物种主要是石墨型碳；催化剂Cat-1000上的积碳主要是硬积碳，占总积碳量的3／4，其余为软积碳；尽管反应1000h后催化剂的比表面积下降较多，但酸强度基本未

3、改变，仍具有良好的反应活性和稳定性，表明覆盖在催化剂活性位上的积碳较少，积碳可能更易于沉积在载体的孔道中．关键词：甲苯歧化；烷基转移；积碳；催化剂；热重一差热分析中图分类号：0643．36CarbonDepositiononaTolueneDisproportionationandTransalkylati0nCatalystMENGGenKONGDe—JinQIXiao-LanXUZhong—Qiang(ShanghaiResearchInstituteofPetrochemicalTechnology,

4、SINOPEC,Shanghai201208，P．R．China)Abstract：Thenatureofcarbondepositiononatoluenedisproportionationandtransalkylationcatalystwascharacterizedusingthermogravimetryanddifferentialthermalanalysis(TG—DTA)，X—rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，Fouriertransforminfra

5、red(FT—IR)spectroscopy，N2adsorption／desorptionandNH3-temperatureprogrammeddesorption(NH3-TPD)．Resultshowedthatthekineticsofhardcokecombustionapproximatelyfittedafirstorderreactionwithrespecttotheamountofcokeand，therefore。mostofthecokeexistedinamonolayersta

6、teandthecorrespondingapparentactivationenergYwasabout110kJ·mol～．TherewerethreekindsofcarbonspeciesonthesurfaceoftheCat一1000catalyst．whichpresentedthecatalystafterloo0hreaction．TheCatomfractionsinthepresenceofC—O，CO，and—C—C—were22．7％，9．1％。68．1％，respectively

7、．TheformedcarbonspeciesontheCat一1000catalystsurfacewasmostlyagraphitestructure．TheresultsshowedthatthreequartersofthetotalcarbondepositiononCat一1000washardcokeandtherestwassoftcoke．ThespecificsurfaceareaoftheCat-1000catalystdecreasedobviouslycomparedwithth

8、ecatalystwithoutreaction(Cat一01．TheCat1000hadalmostunchangedacidintensityaswellashighactivityandstability．Thisshowsthatthecokesmainlydepositonthebinder．KeyWords：Toluenedisproportionation；Transalkylation；Carbo