氟添加方式对NiMo催化剂在浆态床上加氢脱硫性能的影响.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao1AugustActa尸．一．Sin．2015，31(8)，1559—15661559【Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201506083www．whxb．pku．edu．cn氟添加方式对NiMo催化剂在浆态床上加氢脱硫性能的影响石林黄伟宋书征李志博刘．双强(太原理工大学，煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，太原030024)摘要：以F为助剂，采用完全液相法制备了氟改性的NiMo／Ti02一AI：O，浆状催化剂，考察了氟的添加方式对催化剂在浆态床上4，6一二甲基二苯并

2、噻吩(4，6一DMDBT))J[I氢脱硫性能的影响．采用X射线衍射(XRD)谱、氢气程序升温还原(H2-TPR)、N吸脱附实验(BET)、X射线光电子能谱(xPs)、高分辨率透射电镜(HRTEM)对催化剂进行了表征．结果表明，在不添加浓硝酸的情况下，在活性组分加入之前引入氟能显著提高催化剂的比表面积和孔径，促进反应过程中金属镍在催化剂表面的分散，更大程度地减弱催化剂中活性金属与载体间的相互作用，有效提高Mo的硫化度及MoS的堆积层数，从而生成了较多的ll类Ni．Mo．S活性相，促进芳香环的加氢和C～S键的氢解，对4，6-DMDBT有较高的

3、加氢脱硫活性．关键词：完全液相法：氟：4,6-二甲基二苯并噻吩：浆态床中图分类号：0643E仟bctoftheFluorineAdditionMethodontheHydrOdeSUIfUrizationPerformanceofNiMoCatalystsoverSlurryBedSHILinHUANGWeiSONGShu-ZhengLIZhi·BoLIUShuang-Qiang(KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnologyofMin&tryofEducationandShanxiProvince,Tai

4、yuanUniversityofTechnology,Taiyuan030024,PR．China、Abstract：NiMo／TiO2-AI2O3slurrycatalystswithfluorineasanadditivewerepreparedbycompleteliquid．phasetechnologyforhydrodesulfurization．Theeffectofdifferentfluorineadditionmethodsonthepropertiesofthecatalystsfor4，6-dimethyldibe

5、nzothiophene(4，6一DMDBT)hydrodesuIfurizationwereinvestigated．ThecatalystswerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD)，temperature-programmedreductionofH2(H2-TPR)，N2adsorption—desorptionisotherms(BET)，X-rayphotoelectronspectroscopy(XPS)，andhigh．resolutiontransmissionelectronmic

6、roscopy(HRTEM)．Theresultsrevealthatintheabsenceofnitricacid，addingfluorideintothecatalystbeforetheintroduceofmolybdenumandnickelionscansignificantlyincreasetheSUrfaceareaandaverageporesize，improvethedispersionofmetallicnickelontheSUrfaceofcatalyst．andweakentheinteractionb

7、etweenthemetalandthesupport．ThisefectivelyincreasesthesulfidationdegreeofMo，MoS2slabstacking，andthecontentofthehighlyactiveNi．Mo．S(11)phase，whichcanpromotethehydrogenationofthearomaticringandthehydrOgenOIysisoftheC—Sbond，andthusincreasethehydrodesulfurizationactivityfor4，

8、6．DMDBT．KeyWords：Completeliquid-phasetechnology；Fluoride；4，6-DMDBT；SlurrybedReceived：March18，201