原油与硫酸盐热化学还原反应中有机硫化物的形成和分布.pdf

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1、化学工程师ChemicalEngineer2014年第06期文章编号：1002—1124(2014)06—0031—05：油：罔：他原油与硫酸盐热化学还原反应中：互：有机硫化物的形成和分布刘阳，岳长涛，李术元，宋鹤，仇登可(1．辽宁大唐国际阜新煤制天然气有限责任公司。辽宁阜新123000；2．中国石油大学理学院，北京102249)摘要：本文利用高压釜反应装置，在高温高压含水条件下对吐哈原油与硫酸盐热化学反应体系(Ther-mochemicalSulfateReduction，简称TSR)进行了模拟实验研究。利用微库仑仪和气相色谱仪对反应后的

2、气体进行分析，用库仑仪对油相的总含硫量进行测定，傅里叶离子回旋共振质谱仪(FTr—ICRMS)对反应后的油相产物的总硫变化和油相硫化物的组成分布进行了分析。研究发现，随着反应温度的升高，气体H的含量逐渐增加。随着TSR反应程度的加深，油相产物中，具有较强热稳定性的噻吩类化合物的含量逐渐增加。FT—ICRMS鉴定出油相化合物中含硫化合物类型主要有Sl,N1S。、O1S、O2S。，其中s类化合物占绝对优势，分析发现TSR反应使原油的油相产物存在噻吩类物质向苯并噻吩类转化的趋势。关键词：硫酸盐热化学反应；吐哈原油；傅里叶离子回旋共振质谱仪；有机硫

3、化物中图分类号：TEl33文献标识码：AFormationanddistriblIti0nfororganicsulfideonthesystemofcrudeoilandmagnesiumsulfateLIUYang，YUEChang-mo，LIShu-yuan，SONGHe，QIUDeng-ke(1．LiaoningDatangInternationalCoM-To-SNGCo．，Ltd．，Fuxin，123000，China；2．CollegeofScience，ChinaUniversityofPetroleum，Beijing10

4、2249，China)Abstact：Inthispaper，thermalsulfatereductionwasconductedinautoclaveonthesystemofcrudeoilandmagnesiumsulfateunderhightemperatureandpressureconditions．Propertiesofthegas-oil2一phaseproductswereanalyzedbysomeadvancedanalyticalmethodsincludinggaschromatography，microco

5、ulometryandfouriertransformioncyclotronresonancemassspectrometry(FF-ICRMS)．Itisshowedthattypesofsulfurcompoundsinthe0ilphaseidentifiedbyFT-ICRMSaremainlyS1，NlS1，O1S1and02S1，inwhichS1compoundsisdominated．Asthereactiontemperaturegrowing，theevolutionprocessoforganicsulfurcomp

6、oundsisoriginalfromthiophenese-riestothebenzothiopheneseriesgraduallyandthentodibenzothi0pheneseries．Keywords：TSR；Tuhacrudeoil；Fl"一ICRMS；organicsulfide碳酸盐岩系常伴有硫酸盐的沉积，在一定的温究，判断依据是以产物中是否生成H2S或有机硫化度和压力下，储层中的烃类与硫酸盐会发生反应，物，但是对于反应后产物中硫化物的组成与分布，这类有机流体一岩石相互作用过程被称为硫酸盐国内报道还较少。热化学还原反

7、应(thermochemicalsulfatereduction，本实验在前期工作的基础上1，考察了含水条件TSR)。TSR属于有机一无机相互作用范畴，一般认下的原油与硫酸盐热化学反应实验。通过对反应产为，TSR通过引起油气藏的蚀变、改造和破坏，影响生的油气进行分析，利用FT—ICRMS傅里叶离子回油气的空间分布和“油窗”的深度范围，使储层中旋共振质谱仪分析反应后含硫化合物的组成分布。H2S及CO等酸性气体增加，改变油藏的气油比；或傅里叶离子回旋共振质谱仪(FT—ICRMS)是一种超生成一些有机硫化物，增加石油含硫量【】，从而对高分辨能力的

8、新型质谱仪，可以从分子元素组成层石油和天然气的保存及其演化产生重要的影响]。次上研究有机硫化物的组成f9]。利用傅里叶离子回旋以往模拟实验主要集中于实验室内再现TSR的研共振质谱