制备方法对RuCeO2催化剂结构和性能的影响.pdf

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1、第28卷第7期无机化学学报V01．28No．72012年7月CHINESEJ0URNALOFIN0RGANICCHEMISTRY1377—1382制备方法对Ru／CeO2催化剂结构和性能的影响林建新张留明王榕倪军魏可镁(福州大学化肥催化剂国家工程研究中心，福州350002)摘要：以KRuO和Ce(NO3)为原料，利用物质的氧化还原特性制备了Ru／CeO氨合成催化剂，并运用N：物理吸附、X射线衍射(XRD)、FE—SEM、C0吸附和H：程序升温还原(H：一rPR)等技术对其进行了表征，考察了还原剂和制备方法对所制备的Ru／CeO氨

2、合成催化剂结构和性能的影响。结果表明由自身氧化还原法制备的催化剂，其比表面积最大，达到了120m2og～，钌分散度最高，为45．6％，且催化剂活性最高，在10MPa，10000h～，425℃反应时，出口氨浓度达到了12．6％。关键词：氧化还原；钌；氨合成；二氧化铈中图分类号：0614．821；O614．33+2文献标识码：A文章编号：1001．4861(2012)07—1377—06EfectofPreparationMethodonStructureandCatalyticActivityofRu／CeO2Catalystfo

3、rAmmoniaSynthesisLINJian—XinZHANGLiu—MingWANGRongNIJunWEIKe—Mei(NationalEngineeringResearchCenterofChemicalFertilizerCatalyst,FuzhouUniversity,Fuzhou350002，China)Abstract：Ru／CeO2catalystswerepreparedusingK2RnO4andCe(NO3)zastherawmaterialsbyredoxmethods．Theobtainedcat

4、alystswerecharacterizedbyN2physisorption，X—raydiffraction(XRD)，field—emissionscanningelectronmicroscopy(FE-SEM)，COchemisorptionandtemperature—programmedreduction(H2-TPR)．TheRu／CeO2catalystpreparedbyselfredoxeo—precipitationhasthelargestSUlfateareaof120m2·g一andthehigh

5、estdispersionof45．6％．TheRu／CeO2catalystpreparedbyselfredoxco-precipitationshowsthebestactivity，theammoniaconcentrationintheexitgasreaches12．6％undertheconditionsof10．0MPa．425oC．and10000h～．Keywords：redox；ruthenium；ammoniasynthesis；ceria0引言法[3-63．共沉淀法17]，沉积沉淀法[81，湿还原法[9

6、]等。但是上述方法均存在各种各样的缺点如采用浸渍法由于CeO是一种非化学计量化合物，与过渡金必须使用预先制备好的催化剂载体．而且前驱体要属共存时．它们之间的协同作用有利于催化剂催化使用价格昂贵的无氯有机钌前驱体和有机溶剂．导活性和稳定性的提高【1]．在还原性气氛中．CeO，可产致制备工序繁琐和成本提高如果使用价格相对便生给电子能力很强的Ce3+和氧缺陷．同时以交换电宜的三氯化钌为前驱体．无论采用何种制备方法氯荷的方式将电子转移到相邻的金属原子上．促进了离子的去除都比较困难．而采用浸渍法时．酸性的反应物种之间的反应【21因此．二氧

7、化铈被认为是钉三氯化钉溶液会与催化剂载体反应使载体的表面基氨合成催化剂的理想载体之一织构发生变化上述方法制备的催化剂的比表面积大量研究表明钌基氨合成催化剂的制备方法普遍较小．钌分散度较低等都不利于提高催化剂的与催化性能密切相关．常用的制备方法主要有浸渍氨合成性能㈣最近氧化还原法在材料制备领域多收稿日期：2011-10—14。收修改稿日期：2012．03．16。中国石油科技创新基金研究项目(No．2010D5006—0502)~国家科技支撑计划fN0．2007BAE08B02)资助项目。通讯联系人。E-mail：lin3jx@fz

8、u．edu。elR1378无机化学学报第28卷有报道[11。2】．唐幸福等【31利用催化剂前驱体的氧化还为Ce“．再加入40mL乙醇(AR．国药集团化学试剂原特性．采用氧化还原共沉淀法制备了大比表面积有限公司1作为溶剂和还原剂，此混合溶液为A液．的MnO一SnO