ZSM-5催化剂的失活特性.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)DecemberActaP．一Chim．Sin．，2010，26(12)：3305—33093305[Article]www．whxb．pku．edu．cn甲醇芳构化反应中Ag／ZSM-5催化剂的失活特性田涛骞伟中1．汤效平’恽松’魏飞’l北京市绿色反应工程与工艺重点实验室，清华大学化工系，北京100084；中石化经济技术研究院，北京100029)摘要：通过四次连续反应一再生循环实验对甲醇芳构化催化~mJAg／ZSM-5进行了失活再生研究，结果表明催化剂通过烧碳可以得到部分再生．对反应．再生后的催化剂进行了X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜

2、(TEM)表征，证实芳构化过程中催化剂的ZSM．5骨架结构保持完好，金属烧结也不严重．傅里叶红外光谱(FTIR)和氨-程序升温脱附(NH。一TPD)实验证实了反应生成的水使催化剂在475。C发生水热脱铝，进而导致Br0nsted酸流失及催化剂的芳构化反应能力不可逆下降．关键词：甲醇：芳构化：Ag／ZSM一5；失活：再生中图分类号：0643DeactivationofAg／ZSM-5CatalystintheAromatizationofMethanolTlANTla0’-QIANWei—Zhong’’TANGXiao-Ping’YUNSong’WEIFei’(BeringKeyLabora

3、toryofGreenReactionEngineeringandTechnology,DepartmentofChemicalEngineeringTsinghuaUniversity,Beijing100084,PR．China；2Economics＆DevelopmentResearchInstitute,SINOPEC,Beijing100029,PR．China)Abstract：Thedeactivationandregenerationpropertiesofthemethanolaromatizationcatalyst，Ag／ZSM-5．wereinvestigatedb

4、yacontinuousreaction-catalystregenerationexperimentoverfourcycles．TheactivityofthecatalystdecreasedgraduallyovertheIongreactionandwasonlypartlyrecoveredaftercokeburning．CharacterizationoftheregeneratedcatalystbyX．raydi仟ractionfXRD)andtransmissionelectronmicroscope(TEM)revealedthattheZSM．5framework

5、remainedunchangedandthatthesinteringoftheAgnanoparticleswasnotserious．AnalysesbyFouriertransformInfraredspectroscopy(FTIR)andammonia—temperatureprogrammeddesorption(NH3一TPD)experimentconfirmedthatthehydrothermalde-aluminationofthecatalystbywaterinlargeamountsat475。Cduringaromatizationresultedinasi

6、gnificantlOSSofBr~nstedacidity．COnsequentIy，anirreversibledecreaseinthearomatizationabilityofthecatalystwasapparent．KeyWords：Methanol；Aromatization；Ag／ZSM-5：Deactivation；Regeneration甲醇芳构化是一条有效地利用煤资源制备传统筛上进一步生成芳烃[2-3,8]．由于甲醇较活泼，在石油类化学品的技术路线．一般地，该过程的催化剂450—600。C甲醇的转化率高于95％“，过程的关键由中孔zSM一5分子筛上负载zn、Ga、

7、Ag等金属(或在于控制芳烃的收率及不同芳烃f如苯、甲苯、二甲金属碳化物及氧化物)卅组成．金属起甲醇分解的作苯)的选择性．蒋月秀o一对比研究了Ga、Zn、Ni等改用，而分解得到的中间体(~zll-甲醚或烯烃)在分子性的催化剂的性能，发现在550—600。C下Ga改性Received：August6，2010；Revised：October15，2010；PublishedonWeb：November16，2010．Corr