SBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能.pdf

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1、物理化学学$~(WuliHuaxueXuebao1NovemberActaPI．一Chim．Sin．2012，28(11)，2697-27042697[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201207091www．whxb．pku．edu．cnSBA-15负载高分散纳米NiO的丙烷氧化脱氢制丙烯催化性能鲁怀乾石磊何冲翁维正黄传敬万惠霖(厦门大学，固体表面物理化学国家重点实验室，醇醚酯化工清洁生产国家工程实验室，化学化工学院化学系，福建厦门361005)摘要：采用浸渍法通过改变焙烧气氛制备了系列NiO／SBA-15(WN．。=20％)催化剂，并考察了催化剂的丙

2、烷氧化脱氢(ODHP)反应性能．实验结果表明，与在静止和流动空气中焙烧的催化剂相比，在1％NO／He(。／。=1：99)气氛中焙烧的NiO／SBA一15一NO具有优异的低温丙烷氧化脱氢制丙烯性能，在350。C时，丙烷的转化率和丙烯收率分别约达29％~113％．反应温度升至450。C时，丙烯的选择性仍保持在45％左右．X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)~J试结果表明，1％NO／He气氛可有效抑制焙烧过程中NiO纳米颗粒的团聚，使NiO物种高分散于SBA-15的孔道中．H-程序升温还原(H：一TPR)~IO一程序升温脱附(O．TPD)~U试结果表明，随着NiO在SBA一1

3、5上分散度的提高，催化剂的抗还原性增强，ODHP活性氧物种O一的含量增加，进而使1％NO／He气氛中焙烧的NiO／SBA-15一NO在较宽的温度范围内(350—450。C)均具有良好的丙烯选择性，并显著提高了催化剂的低温活性．关键词：NiO／SBA-15：丙烷：氧化脱氢：丙烯：焙烧气氛中图分类号：0643Highly-DispersedNiONanopartiCIesonSBA-15forOxidativeDehydrogenationofPropanetoPropyleneLUHuai-QianSHILeiHEChongWENGWei-ZhengHUANGChuan-Jing

4、WANHui-Lin0StateKeyLaboratoryofPhysicalChemistryofs0lidSurfaces．NationalEngineeringLaboratoryforGreenChemicalProductionsofAleoho&，EthersandEsters,DepartmentofChemistry,CollegeofChemistryandChemicalEngineering,XiamenUniversity,Xiamen361005，FujianProvince,PR．China)Abstract：AseriesofNiO／SBA一15(

5、WN．。=20％)catalystswerepreparedbyimpregnatingSBA一15withanaqueoussolutionofnickeInitratefoIlowedbycalciningunderthreediferentatmospheres．Theresultingmaterialswerestudiedwithregardtotheoxidativedehydrogenationofpropane(ODHP)topropylene．Comparedtothecatalystscalcinedundereitherstaticormovingair,

6、theNiO／SBA．15．NOcatalystcalcinedunderflowing1％NO／He(o，。=1：99)atmospheredemonstratedgreateractivityforthisreactionatlOWtemperature．Propyleneyieldof-13％withpropaneconversionof-29％wasobtainedat350。Candthepropyleneselectivityremainedatabout45％evenwhenthereactiontemperaturewasraisedto450。C．X—rayd

7、iffraction(XRD)，transmissionelectronmicroscopy(TEM)，H2一temperatureprogramreduction(H2-TPR)，andO2一temperatureprogramdesorption(O2一TPD)characterizationswereusedtOinvestigatetheReceived：May25，20l2：Revised：July9，20l2：PublishedonWeb：July9，2012．Correspon