FeCu—HMS分子筛选择性催化氧化苯甲醇的研究.pdf

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1、第25卷第5期化学研究与应用Vo1．25，No．52013年5月ChemicalResearchandApplicationMay，2013文章编号：1004-1656(2013)05-0655-05Fe／Cu—HMS分子筛选择性催化氧化苯甲醇的研究乔广伟，徐丹，贾丽华，郭祥峰(黑龙江省普通高校精细化工重点实验室，齐齐哈尔大学化学与化工学院，黑龙江齐齐哈尔161006)摘要：采用溶胶一凝胶法，室温条件下合成了不同cu含量的Fe／Cu-HMS介孔分子筛催化剂，通过x一射线衍射(XRD)、N：吸附．脱附和扫描电镜(SEM)对合成的催化剂进行了表征；在无助剂条件下，以苯甲醇氧化为反应探针

2、，考察了催化剂Fe／Cu—HMS的催化活性。研究表明：铁、铜部分进入分子筛骨架，没有改变分子筛的介孔结构，具有良好的分散性；在80℃反应温度下，苯甲醇与过氧化氢摩尔比为1：2，Fe／Cu(50)-HMS为催化剂，反应时间4h，苯甲醇转化率可达69．9％，苯甲醛选择性达到90．O％，催化剂在重复使用3次后活性基本不变。关键词：Fe／Cu．HMS；苯甲醇；催化氧化；苯甲醛中图分类号：0643．3文献标志码：ASelectivitycatalyticoxidationofbenzylalcoholoverFe／Cu-HMSQIAOGang—wei，XUDan，JIALi—hua，GUOX

3、iang—feng(KeyLaboratoryofFineChemicalsofCollegeofHeilongjiangProvince，QiqiharUniversity，Qiqihar161006，China)Abstract：TheFe／Cu·HMScatalyststlldifferentCucontentsweresynthesizedbysol—gelmethodatroomtemperature．andwerecharacterizedbyX·raydifferential(XRD)，N2adsorption—desorptionandscanningelectro

4、nmicroscopy(SEM)．Withoutanyorganicsolvent，itscatalyticperformanceforbenzylalcoholoxidationtobenzaldchydewasinvestigated．TheresultsindicatedthatFeandCuwerosuccessfullyincorporatedintotheframeworkofHMS，andauniformmesoporousstructureandg0oddispersionweref0und．Itwasf0undthattheconversionofbenzylal

5、coholWasabout69．9％withtheselectivityofbenzylaldehydereached90．0％atthetern-peratureof80。C，whenn(H202)(benzylalcoho1)=2：1，Fe／Cu(50)-HMSascatalyst，andreactiontimeof4h．Inaddition，thecatalystsstillhadagoodcatalyticperformanceforbenzylalcoholoxidationafterreusedthreetimes．Keywords：Fe／Cu·HMS；benzylal

6、cohol；catalyticoxidation；benzaldehyde苯甲醛可进行加氢、缩合、歧化等多种反应，有氯化物，而限制了其在香料和医药工业中的应被用作多种精细化工产品合成的中间体¨，目前用。近些年采用环境友好的清洁氧化剂(如双氧工业上通常采用甲苯氯化水解制备苯甲醛，该水或分子氧)取代传统的无机氧化剂，在温和条件法工艺流程长，消耗大量氯气和酸、碱，污染环境，下氧化苯甲醇制苯甲醛备受人们的关注[3-53。其甲苯的转化率和醛的选择性低，且由于产品中含中金属改性分子筛催化剂在苯甲醇氧化反应中得收稿日期：2012-10-09；修回日期：2012—12-27基金项目：黑龙江省研究生

7、创新科研项目(YJSCX2011-198HLJ)资助；黑龙江省教育厅科技项目(2012TD012，12511Z030，12521594)；齐齐哈尔市科技局项目(GYGG-201108)资助联系人简介：贾丽华(1963-)，女，教授，主要从事催化精细有机合成研究。E-mail：jlh29@163．corn656化学研究与应用第25卷到广泛的应用，如负载型纳米Au介孔硅基材料行的。以质量分数为30％的双氧水作氧化剂。向Au—PMO—SBA一15、Cr—MCM-41J、钛钨