Cu-Fe基双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaP．一Chim．Sin．2012，28(8)，1964-1970August[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201205213www．whxb．pku．edu．cnCU-Fe基双孔载体催化剂结构和低碳醇合成反应性能刘建国定明月’王铁军马隆龙’(中国科学院可再生能源与天然气水合物重点实验室，广州510640；中国科学院研究生院，北京100049)摘要：采用超声浸渍法制备了Cu、Fe双活性组元改性的双孔载体(M)催化剂，

2、采用N物理吸附、H程序升温还原，脱附(H一TPR／TPD)、X射线衍射(XRD)等表征手段考察了催化剂中Cu．Fe的相互作用，并在固定床反应器中评价了Cu／Fe摩尔比的改变对低碳醇合成反应性能的影响．结果表明：小孔硅溶胶浸渍在大孔硅凝胶中可形成具有不同纳米孔径结构的双孔载体，增加小孔硅溶胶的含量可促使双孔载体中小孔纳米结构尺寸变小．Fe／Cu摩尔比的增加有利于铜物种在载体表面的分散，促进了表层CuO和FeO。的还原，加强了双孔载体内孔道与铜铁氧化物之间的相互作用，促使了单质铜的分散和铁碳化物的生成

3、．CO加氢反应活性和低碳醇时空收率随着Fe／Cu摩尔比的逐渐增加呈现增加的变化趋势．当Fe／Cu摩尔比增加到30／20时，Cu．Fe基双孔载体催化剂的C0转化率增加到46％，低碳醇的时空收率增加到0．21g·m·h～，C+OHIGH。OH质量比达到1．96．关键词：低碳混合醇合成：Cu—Fe基催化剂：双孔载体：时空收率：高级醇选择性中图分类号：0643StructureandPerformanceofCu·FeBimodalSupportforHigherAlcoholSynthesesLIUJi

4、an-Guo’lDINGMing—Yue’WANGTie-Jun’'MALong-Long’(KeyLaboratoryofRenewableEnergyandNaturalGasHydrate,ChineseAcademyofSciences，Guangzhou510640,PR．China；GraduateUniversityofChineseAcademyofSciences，Beijing100049,PR．China)Abstract：Copper-ironmodifiedbimodal

5、suppoR(M1withdiferentmassfractionsofCuandFeelementswerepreparedbvanultrasonicimpregnationmethod．Thecatalyticperformanceforhigheralcoholsyntheses(HAS)wasinvestigatedinafixed-bedflowreactor．Severaltechniques，includingN2physicaladsorption，temperature—pro

6、grammedreduction，desorptionofhydrogen，(H2-TPR／TPD)andX-raydiffraction(XRD)wereusedtocharacterizethecatalysts．TheresultsindicatedthatthebimodalporesuppoRwasformedbytheadditionofsmall—poresilicasoIintothemacroporoussilicage1．IncreasedamountsofsmalIpores

7、ilicasoIcausedadecreaseinporesizeinthebimodaIcarrier．AnincreaseintheFe／CumolarratiofacilitatedthedispersionofCuO，promotedthereductionofCuOandFe2O3onthesurfaceIayers，andenhancedtheinteractionbetweenthecopperandironspeciesaswelIasthebimodaIsuppo~insidet

8、heIargepores．Thecopperwaswell-dispersedonthecatalystandtheamountofironcarbidesformedwashighincatalystswithahighFe／Cumolarratio．IncreasingtheFe／Cumassratiopromotedthecatalvticactivityandthusfacilitatedthesynthesisofhigheralcohols．WhentheFe／Cumo