反应过程压力变化对煤油共处理反应的影响.pdf

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1、第38卷第2期煤炭转化Vol_38NO．22015年4月C0ALCONVERSIONApr．2015反应过程压力变化对煤油共处理反应的影啊-。薛永兵D王志宇葛泽峰。摘要在50L高压釜上研究了不同反应条件对煤与催化裂化油浆共处理反应压力变化的影响．结果表明：在400℃，H气氛和5．0MPa(室温)条件下，使用Mo系列催化剂时，体系总压力最低，压降最多而且压力下降时温度最低；使用Fe系列催化剂次之；无催化剂时结果相反．说明Mo催化剂加氢性能最好．油浆与煤投料比例对压力的变化规律影响不明显．随反应温度的升高，压力增加．在低温400℃保温段，反应1h

2、压力不回升，延长反应时间到3h压力也不回升，但压降主要发生在保温前期．在高温425℃和450℃保温段，压力随反应时间的延长会回升，可能是发生缩聚反应所致．温度越高，缩聚越严重．气氛对反应影响较大．N。气氛下，在保温段压力一直增加，可能是缩聚反应产生小分子所致．关键词煤油共处理，压力，5OL高压釜中图分类号TQ529．10引言理进行了一定的探讨·煤油共处理是煤直接液化工艺与石油渣油裂解1实验部分加氢工艺的结合与发展，是煤炭与石油渣油优化利煤与催化裂化油浆的共处理采用间歇操作，德用的有效方法之一．_1催化裂化油浆(FCCS)是重油国SK公司生产的

3、50L高压反应釜与自制的4OL催化裂化装置的副产品，我国每年约产400万t，由减压蒸馏系统直接相连，煤与油浆总投料量20kg．于其含有有毒重金属元素，目前除少量制石油焦外，煤样来自山东兖州，粉碎至80目以下，其工业分析主要用于燃烧，尚没有更好的利用途径．[2由于煤炭和元素分析见表1，Fe(1，质量分数)与Mo的大分子结构能吸附有毒重金属，油浆中的芳香分(0．4，质量分数)催化剂分别担载煤上．催化裂结构能更好地分散煤粒和煤自由基，因此，煤与油浆表1兖州煤的工业分析和元素分析共处理具有明显的协同作用．E3-4]目前煤与油浆共处Table1Prox

4、imateandultimateanalysisofYanzhoucoal理研究主要在于共处理机理的研究，主要为获得油Proximateanalysis／％Ultimateanalysis(daf)／品．[5-6]多数研究者主要从反应产物收率及产物性质MdAdVdfCHONS方面进行分析，由于实验条件和分析方法的限制，一1．54．245．383．94．813．51．22．7般不能得到反应过程的变化规律，从而不能从反应*Bydifference．过程推测反应机理．[7-s]压力变化能直接反映出反应化油浆采自河北石家庄炼油厂，其族组成见表2．物的

5、变化过程，尤其是在恒温阶段，所以从反应的压力料以一定比例投入高压反应釜，经氮气置换后，充反变化可以推断出反应过程中发生的主要反应．但工应气体到一定压力(H2：50MPa；N2：30MPa，室业上应用的主要是连续装置，不能检测反应过程的温)，开始升温．一般经1．5h～2h达反应温度，开压力变化，而实验室所用的小型反应器，由于样品太表2催化裂化油浆的族组成(％)‘Table2GroupcompositionsofFCCS()少，也不能得出反应过程的压力变化．En12]本实验在50L高压釜上进行了反应，得到了反应压力随温度变化的规律并对其进行了讨论

6、，对共处理反应的机*山西省自然科学基金资助项目(2012011008—3)、太原科技大学博士创新基金资助项目(200656)和山西省UIT项目基金资助项目(2O13257)．1)博士、副教授；3)硕士生，太原科技大学化学与生物工程学院，030021太原；2)博士、助理研究员，中国科学院山西煤炭化学研究所，030001太原收稿日期：2014—0919；修回日期：2014—11-1046煤炭转化始保温，到达设计反应时间后，结束反应．升温、保温原因．过程中压力数据每3S由计算机采集一次，因此反研究还发现，使用不同催化剂，压力开始降低时应过程中压力曲

7、线由计算机自动完成．本研究主要的温度不同，说明不同催化剂对共处理反应的催化、§∞∞Id讨论了不同反应条件对体系压力变化的影响．活性不同．压力降低表明，消耗的氢气的量大于温度增加时煤与油浆热解生成小分子的量，结果见表3．2结果与讨论由表3可知，使用Mo催化剂压力降低出现得最早，由于反应压力随温度的变化明显，而反应过程说明Mo催化剂活性最好，活化能降低最多．其余条温度变化可分为升温段(range1)和恒温段(range件相同时煤与油浆的热解，用Mo催化剂反应温度2]}，所以讨论中将图表也分为升温段(range1)和恒更低，加氢反应更剧烈．温段(r

8、ange2)．在反应开始阶段，压力增加主要由表3不同催化剂条件下压力最高时的反应温度Table3Reactiontemperaturewiththehighest温