扫描隧道显微镜诱导分子发光中的脱耦合调控研究.pdf

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1、中国科学技术大学博士学位论扫描隧道显微镜诱导分子发光中的脱耦合调控研究作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：耿锋凝聚态物理侯建国院士董振超教授二。一二年十月文Universit)ofSo"]ndT‘ofChinanversityotcienceandechnoloqyIAdissertationfordoctor’SdegreeDecouplingControI-nSCannIngIUne¨ng—I■——一■■MicroscopeInducedMolecularLuminescenceAuthor’SName：

2、FengGengSpeciality：CondensedMatterPhysicsSupervisor：Prof．JianguoHouProf．ZhenchaoDongFinishedtime：October,2012中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：签字日期：窭／，z’∥!之中国科学技术大学

3、学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。o公开口保密(——年)作者签名：签字日期：导师签名：签字日期：跏t2-，f

4、．跫摘要随着元件尺寸逐步缩小到纳米尺度

5、，半导体微电子技术的发展将遇到量子漏电流、热耗散和RC延迟等瓶颈而面临巨大挑战。与电子传输相比，光子作为信息载体具有高带宽、高容量、高速度和低功耗等优势。但是传统的光子学技术受制于阿贝衍射极限而难以实现元件的高度集成，如何突破光子元件尺寸上的限制，在纳米尺度上实现电子学和光子学的融合就成为纳米光电集成中的首要研究目标。其中，电激励的纳米光源的研究为光电器件的高度集成提供了可能性，而其物理基础便是纳米尺度上的电光相互作用和转换。扫描隧道显微镜(STM)不仅可以用来表征原子分子尺度上的物质结构，而且针尖作为高度局域的

6、电子发射源可以用来激发表面纳米结构发光。这种将高分辨的扫描隧道显微镜和高灵敏的光学检测系统相结合的技术为我们提供了探索纳米尺度上光电现象和规律的新手段。在STM诱导分子发光的研究中，前期的结果已经明确表明，分子的有效脱耦合和STM纳腔等离激元的耦合作用是获得分子发光的关键。之前的分子与金属衬底之间的脱耦合主要是通过添加绝缘层和多分子层等物理间隔层的方法来实现，而利用化学合成进行的化学脱耦合方法由于分子设计和合成的复杂性、样品提纯和制备的难度等原因，在STM诱导发光中还未见相关的研究和报道。本论文中我们除了探讨传统

7、的物理脱耦合之外，还着重研究了新的化学脱耦合的方法，通过在分子上直接添加化学基团隔绝分子与衬底之间的电子耦合，来实现分子的STM诱导发光。本论文的主要内容分为以下四个部分：在第一章中，我们首先介绍了扫描隧道显微镜和纳米等离激元学的相关研究背景，然后详细回顾了了与本论文有关的STM诱导发光技术的特点、研究的历史和现状，最后还简单介绍了我们实验的相关仪器设备和工作。在第二章中，我们研究了C60分子层对STM诱导“Ag针尖．C60分子．Au(1l1)”纳腔体系等离激元发光的调制作用。结合发光光谱、分子分辨的光子图以及扫

8、描隧道谱(STS)的分析可知，在Au(111)上两层C60分子体系中得到的发光均来自于纳腔的等离激元发光，并且C60分子作为介质层引入带来的针尖高度变化对局域等离激元的场增益有着重要的影响，会导致等离激元发光减弱。此外，我们还发现，在给定的偏压下，对于不同层数的C60分子，其等离激元发光峰形会发生不同程度的红移，而完整等离基元共振峰形的出现与偏压之间存在明显的依赖关系。这些结果表明(260分子的电子态也参与了激发等离激元发光的非弹性隧穿过摘要程，对于纳腔等离激元的发光也起着重要的调制作用，导致不同于纯净金属表面发

9、光的能量截止条件的出现，发光光谱相比于金属表面表现出不同的偏压依赖关系，分子上等离激元发光的光子能量满足修正的能量截止条件矗v蚓eV-EMI。我们认为实验中得到的等离激元发光主要来自于针尖的电子态与C60电子态之间的非弹性隧穿激发通道。在本章中，我们还展示了Au(111)表面上单层C60分子的高分辨光子图，并对分子分辨机制进行了分析和讨论。在第三章中，我们以Au(t11)