扫描隧道显微镜诱导发光中光学检测和单分子发光的研究

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1、UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor’SdegreeOpticalDetectionandSingleMolecularElectroluminescenceinScanningTunnelingMicroscopyAuthor’sNamcspeciality：Supervisor：l：inishedtime：LiuguoChenSingleMolecularScienceProf．ZhenchaoDongMa

2、y2”．2011中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作j，明确的说明。作者签名：签字日期：中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为L}1请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和

3、借阅，可以将学位论文编入《IIt-I困学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫扪等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内弈牛¨一致。保密的学位涂文在解密后也遵守此规定。l公开I]保密(——年)作者签名：签字H期：导师签名：签字日期：——一摘要捅要随着器件尺寸不断缩小到纳米量级，支配半导体微电子技术发展的摩尔定律有可能将在不久的未来发展到极限。新兴的纳米光电集成技术旨在探索在纳米尺度上将电子学技术与光子学技术相融合的途径，有可能为摩尔定律的延续带

4、来曙光。研究纳米尺度下、尤其是单分子水平的光电行为，对未来纳米光电子器件的发展具有重要意义。单分子利用其发光特性不仅可以作为对周围纳米环境的传感器，而且单分子发光还具备一定的单光子发射特性，可能作为量子光源用于量子信息、量子处理以及量子密码技术中。然而传统的利用光激发研究单分子发光的方法，受到衍射极限的限制，只能对分子分布很稀疏的样品体系进行研究。利用电激发方法研究单分子发光，可充分利用隧穿电子的局域特性在纳米尺度范围内对分子进行有选择的激发。使用高分辨扫描隧道显微镜(STM)与高灵敏光学检测设

5、备相结合的技术可以在空间、时间、能量三个方面实现对单分子光电行为的高分辨表征与检测。由于单分子发光信号极其微弱，为了减小实验难度，一方面需要在设备研制方面实现高效光子收集和检测系统与STM的有效结合，另外一方面需要优化样品结构来提高量子转化效率，从而降低对长检测时间和高电流的依赖，获得清晰、可靠、有价值的光学数据来阐释纳米尺度的光电现象及其本质。本论文的二r=作集中在如何优化STM诱导发光(STML)中的光子收集系统和样品结构，提j岛光子信号强度以及拓展新的STM诱导发光检测手段。全文将分为五个

6、部分进行讨论。第一章，我们简略介绍了STM诱导发光的研究背景。首先介绍表面等离激元的发展历史和物理特性及其应用；然后分别对金属、半导体和有机分子体系的STM涛导发光的研究状况进行了介绍；最后我们简单介绍了单光子检测的原理和方法。第二章，我们首先对以前STML测量中各种收集方法的优缺点进行了比较。我们采取了两个非球面透镜的收集方案，并且用Zemax软件进行优化，模拟结果和实验给出的结果都充分显示了我们的半球光子收集效率达到13％。我们还对光学测量功能进行拓展，开发了雪崩光二极管(APD)光子图功能

7、、同步彩化光子图功能、针尖增强拉曼光谱测量以及单光子检测功能等。摘要第三章，我们利用优化过的STML光子检测方法，在皮安量级隧穿电流和毫秒曝光时间内对分子进行表面等离激元发光的亚分子分辨成像。我们发现，分子对针尖诱导的等离激元发射具有调制作用，在分子岛内部会减弱发光，而=i：，l：分子岛边缘发光会显著增强。我们运用有效介质理论对分子膜上光子强度进行了数值模拟，认为亚分子分辨光子图的形成是由隧道结间距相关的等离激元场增益和隧穿电子的高度局域化激发二者共同作用的结果。第四章第一部分中我们选择具有较好

8、空穴传输特性的0【．6T分子作为发光分子，研究多层0【．6T自组装生长性质和相关的光学性质，我们在5层a．6T的得到了较好的光致Q一6T荧光，但却没有得到电致荧光，我们从经典电磁理论和是子隧穿角度对结果进行了分析，表明脱耦合在STM诱导分子发光中并非充分条件，分子的电子结构、能级对准也是需要考虑的因素；第二部分我们将0【．6T分子作为脱耦合层对卟啉分子进行STM诱导发光研究，在实验中观察到了以前从米观察到的高到10’3光子／电子的量子产率。我们认为如此之高的量子产率并非来自于针尖与分子的接触，而