稳定同位素质谱与同位素光谱结合的方法分析氧同位素^17O^16O.pdf

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1、2013年6月岩矿测试Vo1．32．No．3June2013R0CKANDMINERALANALYSIS392～397文章编号：0254—5357(2013)03—0392—06稳定同位素质谱与同位素光谱结合的方法分析氧同位素"O／O李立武，王广，李中平，杜丽，曹春辉(1．中国科学院油气资源研究重点实验室，甘肃兰州730000；2．国家地质实验测试中心，北京100037)摘要：传统的氧同位素分析方法一般将各种形式的氧转化为CO，，再通过稳定同位素质谱测定其氧同位素组成，由于二氧化碳中的O和C在质谱

2、中有相同的质荷比m／z，这种方法不能测得“0同位素的丰度，三氧同位素(O、”O、0)丰度分析的关键是0同位素丰度的分析。为了测量"0同位素丰度，一般需要先将各种形式的氧转化为O，，然后利用稳定同位素质谱进行分析，转化过程复杂或者有危险。本文提出了一种新思路，应用稳定同位素质谱与碳同位素光谱相结合的方法分析”0／O。先采用传统方法将各种形式的氧转化-勾CO：，再由多接收器稳定同位素质谱计测得CO，的质谱峰高比45／44(记为R)，同位素光谱如光腔衰荡光谱测得”c／C(定义为R．)，计算其同位素比值“

3、O／O=(R一R)／2，方法的分析精度好于±0．08‰(1o-)。该方法是在传统方法的基础上，增加一个CO碳同位素光谱分析步骤，通过简单的数据处理就可以获得”ON位素组成，而无需将各种形式的氧转化为O：，博O同位素样品制备方法成熟，无危险性，且分析精度优于或相当于其他测试方法。关键词：氧17：；三氧同位素；光腔衰荡光谱；非质量分馏效应中图分类号：O613．3；0628；0657．63文献标识码：A稳定氧同位素应用范围非常广泛，在地球科学算”C／C的过程中，必须经过”0校正，校正的方法中广泛用于确：

4、成岩成矿物质来源及成岩成矿温基于一个假设，即氧同位素的质量分馏效应。在这度¨J。一般将固体、液体、气体中各种形式的氧，个假设下，”O／0与O／O有一个固定的关系转化为CO，再通过稳定同位素质谱测定其氧同位式¨。但是，实际情况下，氧同位素的分馏并不限素组成-8]。自氧同位素的非质量分馏效应发现以于质量分馏，氧同位素的非质量依赖分馏研究是稳来，三氧同位素(O、”O和0)丰度的研究已成为定同位素地球化学领域的重要组成部分，是太阳系热点与前沿。而CO的稳定同位素分析多数用于确星云演化、早期大气圈演化及全球

5、变化研究的一个定同位素比C／他C和O／Ol9，很少用于确定无以替代的方式。氧同位素的非质量依赖分”O／0，其主要原因是CO：稳定同位素质谱测量用馏效应导致”O／O与O／0的关系式发生了改的是质荷比为m／z44、m／z45和m／z46分子离子变。另外，氧同位素的质量分馏效应中，O／0团，通过这三个质荷比的离子流强度比计算出与O／O的关系式也有不同的说法¨]，导致计C／C和O／0[1卜12]。其中用于计算¨C／他C的算的"C／c有不同的结果。正因为上述原因，”O同m／z45分子离子团中含”C0：和幢C

6、”00，在计位素丰度的分析成为三氧同位素丰度分析的关键，收稿日期：2012—12—03；接受日期：2013—02—20基金资助：中国地质大调查项目(1212011120276，12120113015100)作者简介：李立武，博士，研究员，主要从事气体地球化学分析测试与研究。E—mail：llwu@lzb．ae．cn。-．-——392-——第3期李立武，等：稳定同位素质谱与同位素光谱结合的方法分析氧同位素”O／0第32卷随着分析测试技术水平的提高，三氧同位素丰度的素¨C、”0、墙0中的两者或三者组成

7、的分子离子，为研究必将获得更广泛的应用。了获得准确可靠的数据，可能要经过多次反复测量，以减少误差。1氧同位素制备和分析方法现状本文提出了质谱和同位素光谱相结合分析CO，为了准确测定”O／0，前人建立了一些实验方中的”0同位素组成的新方法思路，对该方法的原理法，有氟化法、BrF法、CoF法、热分解法、氧气直接和可行性进行了论证。即利用前人成熟的样品制备测量法等等卜。这些方法多数是要将各种形式技术，将各种形式的氧转化为CO，并利用成熟的稳的氧转化为O，这种转化过程比较繁琐，也可能引定同位素质谱和同位素

8、光谱测量技术，获得起同位素分馏。氟化法或激光氟化法_l使用m／z45／44和C／他C数据，通过简单的计算，得到F气体作为反应试剂；BrF法使用BrF作为反应”O／0比值。试剂，从样品中置换出氧气。F和BrF具有强氧化性和腐蚀性，使用中存在安全问题。CoF法∞精2同位素质谱和同位素光谱结合分析度较高(±0．07％0)，但主要用于水的氧同位素分0同位素析，将水直接转化为氧气，转化过程也较复杂，且没2．1方法思路有将氧完全转化为O：。Ag：SO热解法也不能将在本文中，提出一种新的CO：中