醇原位催化转化制备芳烃及机理.pdf

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1、2017年第36卷第7期化工进展CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGPROGRESS·2517·醇原位催化转化制备芳烃及机理时旭1～，周峰2，陈皓3，傅杰3，乔凯2，黄和1，3(1南京工业大学生物与制药工程学院，材料化学工程国家重点实验室，江苏南京211816：2中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院，辽宁抚顺113001；3生物质化工教育部重点实验室，浙江大学化学工程与生物工程学院，浙江杭州310027)摘要：以不同的醇为原料，HZSM一5分子筛为催化剂，在微型固定床与气相色谱．质谱联用装置上进行了醇催化转化制备芳烃的研究，考察了醇的碳链长度以

2、及反应温度的影响。结果表明，醇的碳链长度对产物的分布有明显的影响，400℃下芳烃产率随着醇的碳链增长先增加，在正丙醇处获得最大的芳烃产率39．6％。而后降低并趋于稳定。随着温度的升高，甲醇、乙醇和正丙醇3种醇的产物分布变化趋势相同，芳烃产率均先增加后减小，在500"C获得最大值，分别为26．0％、36．5％和42．5％；随着温度的升高，CO、C02和烯烃的产率逐渐升高，但烃类产物总收率逐渐下降。高温下大分子芳烃逐渐向小分子芳烃转化，使得苯和甲苯的选择性逐渐增大。最后。结合原位红外表征和实验结果探讨了醇芳构化的反应机理：短碳链醇通过脱水得到醚和低碳烯烃。低碳烯烃再经过聚合得到

3、长链烯烃，长碳链醇则可直接脱水得到长链烯烃，长链烯烃再通过环化反应生成环烷烃，最后环烷烃经过脱氢芳构化或分子间氢转移得到芳烃。关键词：醇；催化；HZSM．5：芳烃：微反应器中图分类号：TQ032．4文献标志码：A文章编号：1000—6613(2017)07—2517—08DoI：10．16085／1．issn．1000—6613．2016．198lStudyonin-situcatalyticconversionofalcoholstoaromaticsanditsmechanismSHIXul～，ZHOUFen92，CHENHa03，FUdie3，QIAOKai2，HUA

4、NGHel'3(1StateKeyLaboratoryofMaterials．OrientedChemicalEngineering，CollegeofBiotechnologyandPharmaceuticalEngineering，NanjingTech．University，Nanjing211816，Jiangsu，China：2FushunResearchInstituteofPetroleumandPetrochemicals，SINOPEC，Fushun113001，Liaoning，China,：3KeyLaboratoryofBiomassChemical

5、EngineeringofMinistryofEducation，CollegeofChemicalandBiologicalEngineering，ZhejiangUniversity，Hangzhou310027，Zhejiang，China)Abstract：TheeffectsofcarbonchainlengthofalcoholandreactiontemperatureoncatalyticconversionofalcoholstoproducearomaticsoverHZSM一5werestudiedinamicrofixed．bedreactorcou

6、pleddirectlytoGC／MSsystem．Theresultsshowedthatthecarbonchainlengthofalcoholhadasignificanteffectontheproductdistribution．At400℃，withtheincreaseofcarbonchainlengthofalcohol，theyieldofaromaticsincreasedfirstlyuptothemaximumof39．6％(1一propan01)，thendecreasedandfinallystabilizedataloweryield．As

7、thetemperatureincreased，theproductsdistributionsformethan01，ethanol，1一propan01showedthesametendency，andtheyieldsofaromaticsincreasedfirstly，thendecreasedandthemaximumvaluesreached26．0％，36．5％and42．5％at500℃respectively．Asthetemperatureincreased，however，theyieldo