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时间:2020-03-23
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1、2017年第36卷第7期化工进展CHEMICALINDUSTRYANDENGINEERINGPROGRESS·2517·醇原位催化转化制备芳烃及机理时旭1~,周峰2,陈皓3,傅杰3,乔凯2,黄和1,3(1南京工业大学生物与制药工程学院,材料化学工程国家重点实验室,江苏南京211816:2中国石油化工股份有限公司抚顺石油化工研究院,辽宁抚顺113001;3生物质化工教育部重点实验室,浙江大学化学工程与生物工程学院,浙江杭州310027)摘要:以不同的醇为原料,HZSM一5分子筛为催化剂,在微型固定床与气相色谱.质谱联用装置上进行了醇催化转化制备芳烃的研究,考察了醇的碳链长度以
2、及反应温度的影响。结果表明,醇的碳链长度对产物的分布有明显的影响,400℃下芳烃产率随着醇的碳链增长先增加,在正丙醇处获得最大的芳烃产率39.6%。而后降低并趋于稳定。随着温度的升高,甲醇、乙醇和正丙醇3种醇的产物分布变化趋势相同,芳烃产率均先增加后减小,在500"C获得最大值,分别为26.0%、36.5%和42.5%;随着温度的升高,CO、C02和烯烃的产率逐渐升高,但烃类产物总收率逐渐下降。高温下大分子芳烃逐渐向小分子芳烃转化,使得苯和甲苯的选择性逐渐增大。最后。结合原位红外表征和实验结果探讨了醇芳构化的反应机理:短碳链醇通过脱水得到醚和低碳烯烃。低碳烯烃再经过聚合得到
3、长链烯烃,长碳链醇则可直接脱水得到长链烯烃,长链烯烃再通过环化反应生成环烷烃,最后环烷烃经过脱氢芳构化或分子间氢转移得到芳烃。关键词:醇;催化;HZSM.5:芳烃:微反应器中图分类号:TQ032.4文献标志码:A文章编号:1000—6613(2017)07—2517—08DoI:10.16085/1.issn.1000—6613.2016.198lStudyonin-situcatalyticconversionofalcoholstoaromaticsanditsmechanismSHIXul~,ZHOUFen92,CHENHa03,FUdie3,QIAOKai2,HUA
4、NGHel'3(1StateKeyLaboratoryofMaterials.OrientedChemicalEngineering,CollegeofBiotechnologyandPharmaceuticalEngineering,NanjingTech.University,Nanjing211816,Jiangsu,China:2FushunResearchInstituteofPetroleumandPetrochemicals,SINOPEC,Fushun113001,Liaoning,China,:3KeyLaboratoryofBiomassChemical
5、EngineeringofMinistryofEducation,CollegeofChemicalandBiologicalEngineering,ZhejiangUniversity,Hangzhou310027,Zhejiang,China)Abstract:TheeffectsofcarbonchainlengthofalcoholandreactiontemperatureoncatalyticconversionofalcoholstoproducearomaticsoverHZSM一5werestudiedinamicrofixed.bedreactorcou
6、pleddirectlytoGC/MSsystem.Theresultsshowedthatthecarbonchainlengthofalcoholhadasignificanteffectontheproductdistribution.At400℃,withtheincreaseofcarbonchainlengthofalcohol,theyieldofaromaticsincreasedfirstlyuptothemaximumof39.6%(1一propan01),thendecreasedandfinallystabilizedataloweryield.As
7、thetemperatureincreased,theproductsdistributionsformethan01,ethanol,1一propan01showedthesametendency,andtheyieldsofaromaticsincreasedfirstly,thendecreasedandthemaximumvaluesreached26.0%,36.5%and42.5%at500℃respectively.Asthetemperatureincreased,however,theyieldo
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