中温原位催化还原no,x催化剂的制备及性能研究

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1、哈尔滨工程大学硕士学位论文中温原位催化还原NO<,x>催化剂的制备及性能研究姓名：韩成喜申请学位级别：硕士专业：应用化学指导教师：董国君20070101哈尔滨一[程大学硕士学位论文摘要Nq是对人类危害极大的大气污染物之一，十几年来，NQ的有效消除成为世界环保领域难以解决的课题。尿素选择性催化还原NQ具有很广阔的应用前景。目前只有少量的分子筛负载型贵金属催化剂具有较高的活性，但是贵金属催化剂容易中毒并且资源匮乏。因此，过渡金属催化剂将引起人们广泛关注。在本论文中，采用堇青石蜂窝陶瓷作载体，以CuO为

2、主要活性组分，稀土金属及其它过渡金属作助催化剂，以尿素作还原剂，采用程序升温法，利用固定床流动化反应评价系统评价各催化剂选择催化还原N仉的催化活性。催化剂用Ⅺm，TPR，XPS和SEM表征。负载在堇青石蜂窝陶瓷上的铜作为催化还原NQ的催化剂具有一定的催化活性。Cu-Ce催化活性在整个考察范围内高于铜催化剂，尤其是低温时较明显。稀土金属可以在一定程度上提高Cu催化剂的活性，但与镧相比铈更能提高催化剂活性。在所考察的催化剂中，Cu-Ag．Co催化活性最高，Nq的最高转化率超过800,4，温度范围最宽，

3、在150～350"C范围内催化活性都较高。研究结果表明活性的高低不仅与活性组分的类别有关，而且与活性组分的负载量、空速、煅烧温度有关，还受到载体本身性质、活性组分在载体上的分散度以及活性组分之间协调性的影响。在催化还原反应过程中，铜物种主要以氧化铜形式存在。铜、银和钴物种能与载体及活性组分相互协调提高催化剂的活性，在化学反应前后物相组成结构基本不变。在铜催化剂上添加稀土金属铈后，催化剂使还原反应活化能都降低，各催化剂的还原峰都向低温方向移动，还原速率也加快，提高NQ的还原率。根据N2吸脱附等温线的

4、形状研究了吸附剂与吸附质分子的相互作用情哈尔滨T程大学硕士学位论文况，采用BET法计算了各催化剂的比表霭积数据、B．rrI法求算出平均孔径值t结合活性数据得出结论：催化剂的比表面积越大、平均孔径越大其活性越高，对尿素选择催化还原Nq越有利。关键词：蜂窝陶瓷：催化还原：金属氧化物：氮氧化物哈尔滨工程大学硕士学位论文ABSTRACTNOboneofthemainatmosphericpollutants，啪c：811segreatdamagestohumanbeings．Inmorethantenye

5、ars，theeffectivereductionofNOxhasbecomeoneoftlaegreatestchallengesinthefieldsof910balenvironmentalprotectionandcatalysis．$eleetivecatalyticrextuetion(SCR)ofNOxb，umhasawideapplicationbackground．HoweveronlyafewzeolitebasedIn,It,andI'dcatalystshavebeenfo

6、undtobeactiveforthisreaction,whicha埽sensitivetothereductionconditions．meanwhilenoblemetalsarenowfacingtheelisisofresourcescarcity．Therefore，inrecentyears，studies诫tlltransitionmetalshaveattr∞tcdmuchattention．Inthisthesisaseriesofeorderitehoneycombsuppo

7、rtedCuOwithdifferentmetaloxideⅥt-el*estudiedfortheSCRofNOxwithCO(NH2)2够reduetant,andadoptedthemethodoftemperatureprogresstoevaluatetheSCRactivityforaIIthecatalystsconductedinthefixed-bedfluxionteltCtOl'．n圮catalysissamplesWCI'echaracterizedbyXRD，TPR,XP

8、SandSEMtechniques．11玲resultshowedthateu-Ag-Cohashigheractivityintherangefrom150℃to350℃，anditmakestheefficiencyoftheNO#reductionexceedupto80percent．Theresearchresultindicatesthatcatalyticactivityrelates谢thnotonlyspeciesoftheactivecomponentbutal