氧化石墨烯负载催化剂的制备与其氧还原催化性能的研究

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1、国内图书分类号：TQ150.4国际图书分类号：66.01/.09工学硕士学位论文氧化石墨烯负载催化剂的制备及其氧还原催化性能研究硕士士研究生：洪朝导师：于杰教授申请学位：工学硕士学科、专业：材料加工工程所在单位：深圳研究生院答辩日期：2010年6月授予学位单位：哈尔滨工业大学ClassifiedIndex:TQ150.4U.D.C:66.01/.09DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringINVESTIGATIONONPREPARATIONOFGRAPHENEOXIDESUPPORTINGCATALYSTSANDTHEIRC

2、ATALYTICPERFORMANCEINOXYGENREDUCTIONCandidate:HongChaoSupervisor:Prof.YuJieAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringSpeciality:MaterialProcessingEngineeringAffiliation:ShenzhenGraduateSchoolDateofDefence:June,2010Degree-Conferring-Institution:HarbinInstituteofTechnology摘要石墨烯以其独特的纳米结构和

3、非凡的性能吸引了实验和理论科学界的极大关注。石墨烯除了在纳米器件中具有潜在的用途外，它也是催化剂载体的优秀候选材料。本论文制备了氧化石墨烯（GO），并以此为载体，制备了WC/GO复合催化剂；采用多孔碳材料装载氧化石墨烯，达到分散氧化石墨烯的目的，避免氧化石墨烯的重新石墨化，为氧化石墨烯有效负载催化剂纳米粒子的研究提供了新的思路。本文同时对于上述催化剂体系在氧还原反应中的催化活性和稳定性进行了较为系统的研究。本文研究了氧化石墨烯的制备工艺，并对相关制备工艺进行了改进和优化。在文献中报到的Hummers方法的基础上，增加了一步预氧化石墨的步骤，即把混合o均匀的石墨、浓H2S

4、O4和NaNO3在80C水浴处理1个小时，从而制备出质量较高的氧化石墨烯，采用XRD、SEM、FT-IR、TGA-DSC、Raman等分析方法对其进行了表征。本论文着重研究了氧化石墨烯负载催化剂的制备。以氧化石墨为原料，经超声处理得到氧化石墨烯溶液，分别用氯铂酸、偏钨酸的水溶液与氧化石墨烯溶液混2-2-溶并静置一段时间，得到吸附有PtCl6和WO3基团的氧化石墨烯片。将溶液蒸干后，分别采用纯H2和CH4/H2气氛处理样品，得到Pt/GO和WC/GO催化剂。采用XRD、SEM和EDX等手段对所得催化剂进行了表征，发现Pt/GO催化剂随着Pt加入量的增加，Pt颗粒团聚现象明

5、显，而WC/GO催化剂并没有因为W加入量2-的增加出现明显的团聚现象，说明经处理的氧化石墨烯载体与WO3之间可能存在一定的相互作用，促进了WC催化粒子在其表面的良好分散。此外，研究发现经高温处理后的氧化石墨烯片出现了较为明显的重新石墨化现象。采用循环伏安测试了不同含量的Pt/GO和WC/GO催化剂在碱性条件下的氧还原催化性能。研究发现，随着Pt的含量增加，Pt颗粒出现了明显团聚现象，所以催化剂的活性并未随I着Pt含量的增加而增加，而WC/GO催化剂的氧还原活性随着WC含量的增加逐渐提高。而且，相同催化剂含量条件下，WC/GO催化剂的活性不逊于Pt/GO催化剂。由于氧化石

6、墨烯在高温下容易重新石墨化，本论文还开展了将氧化石墨烯装填在多孔碳材料中的研究。研究发现，经过高温处理后，大部分氧化石墨烯粘在了多孔材料的孔壁上，少部分悬在孔的中间。这种具有新型多孔结构的石墨烯/碳复合材料经过NH3处理后显示出很好的氧还原催化活性，将该材料用作载体制成新型催化剂有望取得理想的催化效果。关键词：氧化石墨烯；碳化钨；多孔材料；石墨烯；复合催化剂IIABSTRACTGraphenehasattractedtremendousattentionfromboththeexperimentalandtheoreticalscientificcommunities,

7、becauseofitsuniquenanostructureandextraordinaryproperties.Besidespotentialapplicationsinnanodevices,graphenealsoisagoodcandidateforcatalystsupport.Inthisthesis,grapheneoxide(GO)waspreparedandusedascatalystsupportstoprepareWC/GOcatalysts.Anotherresearchistostudytheloadinga