基于金、银的微纳米结构复合物的可控制备及催化性能研究.pdf

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1、Athesis(dissertation)submittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterControllableSynthesisMicro／NanostructuresBasedonAu，AgandTheirCatalyticPerfoIrmancesByBinLeiSupervisor：ProfessorTieshengLiPengleiChenOrganicChemistryTheCollegeofChemistryandMolecularEngineeringMay,201

2、4学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：憎欲I．日期jV7垆5月3o日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权

3、郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。靴敝储：1留蚤弋日期m肜年t,--J弓飞护目>／摘要近年来，随着人们对金属领域研究的不断发展，基于金(Au)、银(Ag)、铂(Pt)、钯(Pd)这几种常见的贵金属的催化剂，由于其独特的催化活性而引起了人们越来越多的重视，并且被广泛的应用到了各个领域。本文设计并且合成了一系列的不同形貌的基于贵

4、金属金、银微／纳米结构的复合物催化剂，并对其催化性能进行了研究，具体说来主要分为以下几个方面。1．氧化石墨烯诱导多分枝状金纳米结构的制备及性能研究具有独特形貌并且富含明确定义单一晶面的贵金属纳米晶引起了广泛的关注，特别是高度分枝状的结构。我们简单地通过将氯金酸钾(KAuCh)溶液、氧化石墨烯(GO)溶液以及乙醇在室温下混合制备了多分枝状金纳米结构。与传统的多分枝状结构不同，我们的多分枝状金纳米结构富含单一的{111，晶面。与含有混合晶面的金纳米球相比，多分枝状结构在催化4．硝基苯酚还原的反应中表现出了更为优越的催化活性。我们的研究表明

5、第一例同时具有高度分枝状结构以及单一晶面的金纳米结构可以简单方便的一步合成出来了。我们的多分枝状金纳米结构为揭示多分枝状贵金属纳米晶表面原子排布与催化性能的关系提供了理想的研究平台。2．氧化石墨烯诱导金纳米片的制各及其分段催化性能的研究在氧化石墨烯存在下，我们将氯金酸钾(KAuCl4)溶液以及乙醇在室温下进行混合一步合成出了金纳米片。在催化4一硝基苯酚的还原反应中，金纳米片表现出了先慢后快分段催化的有趣现象。可能原因是氧化石墨烯被还原成还原氧化石墨烯(RGO)后可以进一步提高催化效率。氧化石墨烯在金纳米片的合成以及催化过程中起着至关重

6、要的作用：在合成过程含氧官能团与Au3+离子相互作用，使Au3+离子在含氧官能团周围聚集；在催化过程中，GO被还原成RGO之后，部分恢复了石墨烯的结构，提高了电子传输能力，从而导致催化速率进一步提高。3．塔状结构碘化银的合成：化学溶解纯化形貌，同时提高了催化剂耐久性并增强了催化活性合成具有单一的明确定义形貌的微／纳米结构引起了各个领域的广泛关注，特别是在催化剂领域。然而大部分传统的合成手段一般都面临着实验条件严苛、需要大型仪器设备以及不能量产等问题。为了迎接这些挑战需要发展一个简单、经济、可量产的方法。通过硝酸银(AgNO；)与碘化钾

7、(Ⅺ)之间的直接沉淀反应，IAbstract我们可以得到无规则结构的A西及其与塔状结构AgI的混合物。与前者相比，混合体系在光降解甲基橙污染物时表现出了增强的催化活性，然而要想作为一种优良的催化剂其催化耐久性却太差。迸一步的研究发现无规则结构可以通过Ⅺ辅助的化学溶解反应简便的移除，进而得到了单一的塔状结构AgI。更令人兴奋的是经过简单的形貌纯化，塔状结构碘化银催化耐久性大大提高了，同时催化活性也增强了。此外，我们通过化学溶解反应进行形貌纯化的方法或许可以拓展至其他体系，从而可以得到期望的高性能的功能材料。关键词：多分枝状纳米结构，单一

8、晶面，纳米片，形貌纯化，提高催化耐久性，增强催化活性，化学溶解IIAbstractRecently,谢也thedevelopmentofinvestigationinthefieldofnoblemetal，cataly