金纳米材料的形貌可控制备及其性能的研究

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1、摘要中文摘要【题名】金纳米材料的形貌可控制备及其性能的研究[关键词】金纳米材料形貌可控聚集生长光学性质电场辅助组装电化学检测[正文】．金纳米材料的特殊性质和潜在应用与它的形貌(包括尺寸和形状等)密切相关。基于液相化学法的金纳米材料的形貌可控制备已成为材料研究领域的热点，人们发展了许多关于具有全新特性的不同形貌的金纳米材料(如纳米棒、纳米线、纳米片等)的制备方法。然而，就大部分已发表的工作来看，合成中通常需要额外加入模板、表面活性剂或吸附剂等，多种有机物的引入使得纳米颗粒的生长过程趋于复杂，颗粒的生长机理难于解释清楚。选择以简单的方式合成具有新形貌的金纳米材料成为人们关注的重点。本论

2、文以此为目的，通过调节反应参数(如选择弱还原剂、降低反应温度、改变反应物浓度等)以减慢反应速率，使纳米粒子的成核与生长趋于受动力学控制，提供生成非热力学控制生长的各向异性结构的可能，探索仅有金前驱体和还原剂而无需增加其它表面吸附剂的简单溶液体系来制备具有新形貌、新性能的金纳米材料，探讨其形成机制，为其它金属纳米材料的形貌可控制备提供可参照的途径。同时，还研究了这些产物在光学、电场辅助组装、电化学检测等方面的性能与应用。本论文主要研究成果包括以下几个方面：(1)以不足量的柠檬酸三钠为还原剂，无其它表面活性剂或吸附剂存在的条件下，室温中光诱导合成形貌规则的金纳米片。结果表明，这种金纳米

3、片的形成是受动力学控制的结果。实验中利用了柠檬酸根中羧基对{lll}晶面的择优吸附能力。弱还原剂的使用、自然光照和室温的反应条件是生成金纳米片的前提，适当的柠檬酸三钠与氯金酸的摩尔浓度比是形成规则纳米片的关键。(2)以多种具有相同主链骨架、不同侧链的生物小分子【广氨基酸为还原剂，无其它表面活性剂或吸附剂存在的条件下，于常温下制备得(准)一维金纳米材料。其中，在半胱氨酸体系中制备得的是单晶的金纳米带，而其它几种氨基酸溶液体系中得到的则是多晶的金纳米线。通过对反应中间产物的研究推测这些(准)一维纳米结构的形成是颗粒聚集生艮的结果。并从这些氨基酸分子具有的不同侧链对颗粒生长影响不同的角度

4、(如还原能力和特异的晶面吸附能力)，探讨了它们对材料的形貌可控能力的差异。(3)以柠檬酸三钠为还原剂，在品种存在的溶液中，通过骤降反应温度调控制备出具有特异形貌的带尾状金纳米颗粒，包括不同尺寸的蝌蚪状金纳米颗粒、风筝状金纳米颗粒、平菇状金纳米颗东南大学博士学位论文粒等。研究了这些金纳米材料的光学性质和形成机制，结果表明这种特异形貌的形成是一种聚集生长的机制，包括高温沸腾时的球形聚集生长和降温时的链状聚集生长两个阶段。并通过建立一种格子气模型，模拟了蝌蚪状金纳米颗粒的生长过程。(4)研究了蝌蚪状金纳米颗粒在介电泳力作用下，于不同频率的非均匀交变电场中的排列情况。发现存在三种不同类型的

5、排列组装趋势，包括(a)蝌蚪状金纳米颗粒“头部”沿电场梯度方向排列；(b)蝌蚪状金纳米颗粒“尾部”沿电场梯度方向排列；(c)蝌蚪状金纳米颗粒的整体沿电场梯度方向排列。并建立模型，推导电场中被极化的蝌蚪状金纳米颗粒的“头部”与“尾部”分别所受电泳力产生的力矩，通过比较这两个力矩的大小和方向，从理论上推导蝌蚪状金纳米颗粒的旋转和排列趋势，得到与实验结果吻合的模拟结果。(5)制备了一种新型的蝌蚪状金纳米颗粒修饰电极，研究了神经递质多巴胺在该修饰电极上的电化学行为。结果显示蝌蚪状金纳米颗粒对多巴胺(DA)的氧化具有良好的电催化作用，利用方波伏安法测得DA的检出限测得为0．1vM。并且检测到

6、DA和其常见干扰物质抗坏血酸(AA)的峰电位相差达160mV，实现了对此二组分混合溶液的选择性测定。n摘要英文摘要[Titleofthedissertation]：Studyonsynthesisandpropertiesofshape—controlledgold【KeyWordsl：Goldnanomatefials；shape—controlled；aggregation-basedgrowth；optical【Abstract】properties；dielectrophoreticassembly；electrochemicaldetectionTheuniqueprop

7、ertiesandpotentialapplicationsofgoldnanomaterialsarestronglydependentontheirsizeandshape．Recently,shape—controlledsynthesisofgoldnanostructuresinsolutionsisbecomingahotresearchagea．Manyeffortshavebeenmadetofabricateanisotropicgoldnanost