偕胺肟基纳米材料的合成及其对铀的吸附性能研究.pdf

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1、令斡蠓在术大彥博士学位论义论文题目借按妨及纳米材科的合成及其对蘇的吸附性能研免作者姓名趁国学科专业材科物理与化学导师姓名王斗城完成时间二一五年四月博士学位论文偕胺肟基纳米材料的合成及其对铀的吸附性能研究作者姓名：赵英国学科专业：材料物理与化学导师姓名：王祥科教授完成时间：UniversityofScienceandTechnologyofChinaAdissertationfordoctor'sdegreeSynthesisofAmidoximeFunctionalizedNano-materialsforSorptionofUran

2、iumAuthor'sName:YingguoZhaoSpeciality:PhysicsandchemistryofmaterialsSupervisor:Prof.XiangkeWangFinishedtime:April2nd,2015中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研宄工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人己经发表或撰写过的研宂成果。与我一同工作的同志对本研宂所做的贡献均己在论文中作了明确的说明。作者签名：签字日期：中国科学技术大学学位论文授权使

3、用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，卩：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。开口保密年）作者签名：匆衷孓签字日期：签字日期摘要摘要铀是重要的核燃料资源，同时也是放射性废液中主要的污染元素之一。无论是从能源安全还是从环境保护的角

4、度，对水体中的铀进行有效分离富集都有着很重要的现实意义。在铀的众多分离富集方法中，吸附法因具有成本低廉、工艺简单及适用范围广等优点而被广泛釆用。高效吸附剂的开发无疑是吸附法在实际应用中的关键。复合材料由于可根据不同用途选择相应基体与功能基团进行复合，己成为近年来对溶液中的铀进行分离富集的研宄热点。在众多功能基团中，偕胺肟官能团由于对铀的特殊络合能力，被广泛用于修饰多种多样的基体材料。基体材料方面，近年来人们的注意力逐渐转向新兴的纳米材料。本论文利用偕胺肟官能团对这些年研宂得较多的常见纳米材料进行功能化，合成了如下几种复合材料，考察了所

5、合成材料对铀的吸附性能，并对吸附机理进行了分析：偕胺肟修饰磁性石墨烯合成了偕胺肟修饰磁性石墨烯（复合材料，并应用于水溶液中铀的吸附。吸附铀之后的材料可以在外加磁场下很方便地实现与液相分离。吸附动力学实验表明吸附过程可以在内达到吸附平衡。考察了值、离子强度、共存离子对铀吸附的影响。结果表明，铀在材料表面的吸附受值影响显著，而与离子强度关系不大。吸附等温线符合模型，在±时，理论最大吸附量达到。根据不同温度下的吸附等温线可计算出吸附过程的热力学参数，结果表明铀在材料表面的吸附是自发的吸热过程。快速高效的吸附表现表明所合成的复合材料在废水中铀

6、的去除以及海水中铀的提取方面有着很好的应用前景。，偕胺肟修饰二氧化硅包覆的四氧化三铁合成了偕胺肟修饰二氧化硅包覆的四氧化三铁微球（复合材料并进行了详细表征。合成的材料被用于吸附溶液中的铀，得益于材料中偕胺肟官能团对铀的络合能力，该材料的吸附容量相比于裸的二氧化硅包覆四氧化三铁微球（得到了很大提高。考察了接触时间、值、离子强度、干扰离子、铀起始浓度、温度对铀在材料上吸附的影响。值对吸附过程影响强烈而离子强度则几乎没有影响，表明吸附过程主要是内层络合。吸附等温线与模型相吻合，在±时，理论最大吸附量达到。负载铀之后的材料可以通过外磁场加以分

7、离，并可通过的盐酸处理使吸附剂再生，实现循环利用。摘要偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅在二氧化硅包覆的四氧化三铁微球表面，利用十六烷基三甲基溴化铵做结构导向剂，通过正硅酸乙酯与氰乙基三乙氧基硅烷的共缩聚反应包覆介孔二氧化硅层，经盐酸羟胺还原后得到偕胺肟功能化的磁性介孔二氧化硅。该材料呈现三明治结构，内核为四氧化三铁，中间层为致密的二氧化硅，最外层为偕胺肟功能化的介孔二氧化硅。得益于介孔结构和偕胺肟功能化，在±时，材料对铀的最大吸附量达优于迄今为止见诸报道的诸多含磁性粒子材料。相比于未经偕胺肟功能化的材料，材料对铀的吸附选择性得到了很大改

8、善。由于二氧化硅层对四氧化三铁内核的保护，吸附铀之后的材料可经的盐酸处理得以再生。结果表明材料不仅比表面积大，能够实现磁分离，而且磁性核在酸性环境中有很好旳稳定性。该材料在实际水体中铀的分离富集方面有非常好的应用前景。偕