偕胺肟改性石墨毡电极对铀吸附性能的研究

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1、分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文（工程硕士）偕胺肟改性石墨毡电极对铀吸附性能的研究硕士研究生：曹萌指导教师：薛云副教授企业导师：田国新教授工程领域：核能与核技术工程论文主审人：矫彩山教授哈尔滨工程大学2018年6月分类号：密级：UDC：编号：专业硕士学位论文（工程硕士）偕胺肟改性石墨毡电极对铀吸附性能的研究硕士研究生：曹萌指导教师：薛云副教授学位级别：工程硕士工程领域：核能与核技术工程所在单位：核科学与技术学院论文提交日期：2018年4月23日论文答辩日期：2018年6月1日学位授予单位：哈尔滨

2、工程大学ClassifiedIndex:U.D.C:AThesisfortheProfessionalDegreeofMaster（MasterofEngineering）StudyontheAdsorptionofUraniumonAmidoximeModifiedGraphiteFeltElectrodesCandidate:CaoMengSupervisor:Prof.XueYunAcademicDegreeAppliedfor:MasterofEngineeringEngineeringField:

3、NuclearEnergyScienceandTechnologygDateofSubmission:Apr.23,2018DateofOralExamination:June.1,2018University:HarbinEngineeringUniversity哈尔滨工程大学学位论文原创性声明本人郑重声明：本论文的所有工作，是在导师的指导下，由作者本人独立完成的。有关观点、方法、数据和文献的引用已在文中指出，并与参考文献相对应。除文中已注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经公开发表的作品成

4、果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者（签字）：日期：年月日哈尔滨工程大学学位论文授权使用声明本人完全了解学校保护知识产权的有关规定，即研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权属于哈尔滨工程大学。哈尔滨工程大学有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件。本人允许哈尔滨工程大学将论文的部分或全部内容编入有关数据库进行检索，可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文，可以公布论文的全部内容。同时本人保证毕业后结合学位论文研

5、究课题再撰写的论文一律注明作者第一署名单位为哈尔滨工程大学。涉密学位论文待解密后适用本声明。本论文（□在授予学位后即可□在授予学位12个月后□解密后）由哈尔滨工程大学送交有关部门进行保存、汇编等。作者（签字）：导师（签字）：日期：年月日年月日摘要随着核电产业的发展，世界范围内对铀的需求及使用越来越多，产生的含铀废水对环境及人体都有不可忽视的负面影响。对其的处理也引起越来越多人的重视。将电化学引入废水处理具有较好的应用前景：其操作简单，成本可控，去污效果显著相较其他处理方法有着独特的优势。本文研究内容包括两部

6、分：首先是制备偕胺肟改性的石墨毡电极，研究在石墨毡上偕胺肟化反应的规律，并对完成改性电极进行分析。选用石墨毡作为电极基材，使用N-N二甲基甲酰胺（DMF）作为溶剂将聚丙烯腈粉末（PAN）溶解后涂覆到电极表面。在盐酸羟胺与氢氧化钠的水溶液中进行偕胺肟功能化，制得偕胺肟改性电极（AO-电极）。并研究时间、温度和添加剂种类对偕胺肟化反应的影响。结果表明，反应在2到4小时之间迅速完成，4小时腈基转化率（CR）达到60%。温度较低时反应速度较为缓慢，当温度上升至65℃时，反应速度迅速提高，当温度达到70℃反应基本完成

7、，温度再继续提高转化率基本不变。通过对乙醇、甲醇、N,N-二甲基甲酰胺（DMF）、二甲基亚砜（DMSO）的比较发现，添加剂的主要功能是增强反应物与溶液的亲和性，加快羟胺分子的扩散。通过傅里叶红外光谱仪（FTIR）对产物的分析表明反应确实发生。其次，本文还研究了在不同条件下外加电场对偕胺肟改性电极（AO-电极）吸附铀性能的影响。结果表明：外加电场对于偕胺肟改性电极的吸附性能有着较为明显的影响。在铀浓度较高的情况下（1000ppm）偕胺肟改性电极的吸附容量是单纯吸附的4倍，达到650mg/g。单纯吸附的最佳pH

8、值为5，而有外加电场时的最佳吸附pH值为6。外加电场形式对于改性电极吸附性能的影响较小，恒电位与脉冲电位下，吸附曲线基本重合。外加电位对吸附性能有着较为明显的影响，随着电位变大，吸附速率有着较为明显的提高，但电压超过4V时开始有氢气析出。综合分析后本文得出结论，改性电极制备的最佳条件为4小时，温度70℃添加剂为二甲基亚砜。腈基转化率（CR）达到65%。在外加电位为3V的情况下，24小时最大吸附容量为658mg/g