聚乳酸酶解的影响因素和过程研究.pdf

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1、学校代码：10200研究生学号：2012102093分类号：@海级：无I耀丨_束硕本士叫学炫位T找聚乳酸酶解的影响因素和过程研•、X、广TheResearch•ofInfluenceFactorsandtheProcessofPLA警香i.，、髮c、’一东北师范大学学位评定委员会丨2015年6月猶；独创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师指导下独立进行研究工作所取得的成果。据我所知，除了特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果。对本人的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中作了明确

2、的说明。本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：4^1^)關:W彳、)学位论文使用授权书本学位论文作者完全了解东北师范大学有关保留、使用学位论文的规定，即：东北师范大学有权保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权东北师范大学可以将学位论文的全部或部分内容编入冇关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编本学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书）学位论文作者签名:指导教师签名：彳知期b期：^^学位论文作者毕业后去向工作单位：电话通讯地址：邮编摘要聚乳酸（

3、Polylacticacid，简称PLA）是人工合成的非天然高分子聚合物，因为其优良的理化性能和生物可降解性被认为是传统塑料的替代材料。作为非天然化合物能够被天然酶降解的典型例证，PLA的生物降解研究备受关注。但目前的研究多集中于PLA的降解微生物及降解酶，而较少关注PLA底物对其酶解作用的影响及响应。本论文以NatureWorks生产的4032D型号PLA颗粒为原料，经过不同的处理方式制备不同特性的PLA膜片及其与P(3HB-co-4HB)、SiO2、CaCO3的共混膜片；利用蛋白酶K对不同PLA样品进行降解，研究底物特性对

4、PLA酶解的影响。实验结果显示酶解条件、材料的物理特性、成膜方式、结晶方式以及其它化合物的加入等均对PLA的酶解作用产生显著影响。在酶解条件方面，蛋白酶K对PLA酶解的最适浓度为0.2mg/mL；最适降解温度为50℃；最适降解环境为pH10.0的Tris-HCl缓冲液；最适更换酶液的时间为12h。材料物理特性方面，厚度越小、分子质量越小、结晶度越小的样品降解的越快。在成膜方式对PLA降解影响的研究中，发现溶剂成膜样品较热压成膜样品结晶度更高，在结晶度等其它特性相同的情况下，不同成膜方式的样品其降解速率呈现如下趋势：三氯甲烷成膜

5、样品>二氯甲烷成膜样品>热压机成膜样品。结晶方式对PLA样品的酶解也具有较大影响，在结晶度相同的情况下，热压机冷结晶法制成的样品比热压机热结晶法制成的样品降解速率更快。同时，针对目前PLA改性产品日益增多的情况，选取了实验室常用且在前期工作中已经证明对PLA机械强度等特性具有改善作用的改性剂P(3HB-co-4HB)、SiO2、CaCO3，研究了共混改性对PLA酶解作用的影响。共混样品的酶解结果显示出在PLA样品中少量加入P(3HB-co-4HB)可以促进PLA的降解，而大量加入P(3HB-co-4HB)则会抑制其降解；在样品

6、中加入SiO2和CaCO3均可促进PLA的降解。另外，本文还对不同PLA膜片酶解前后的表面形态、结晶度和分子量变化进行了测定及分析比较，探讨了PLA薄膜的酶解过程及机制。研究结果表明在PLA的酶解过程中，无定形的非晶区优先于结晶区被降解。PLA膜片在降解初期，形成了更规整的结构，因此薄膜整体结晶度升高，而随着降解程度的加深，样品内部结构受到破坏，导致规整性下降，进而结晶度降低。样品在降解过程中，分子量基本不变，而分子质量分布指数变小，证明蛋白酶K从链端对PLA进行剪切，II小分子量的链段首先被降解并释放到溶液中。本论文的研究着

7、眼于底物特性对PLA酶解的影响以及PLA酶解过程中的底物变化，研究结果完善了PLA生物酶解的机制，为PLA可控生物降解及针对不同产品要求的PLA改性提供了理论和实验的信息。关键词：聚乳酸（PLA）；蛋白酶K；酶解；影响因素；酶解过程IIIAbstractPolylacticacid(PLA)wasakindofsyntheticnon-naturalpolymer,itwasconsideredtobeanalternativetothetraditionalplasticmaterial,becauseofitsexcell

8、entphysicalandchemicalpropertiesandbiodegradability.Asatypicalexampleofnonnaturalcompoundscouldbedegradedbynaturalenzymes,theresearchofPLA