C_5全组分异构烯烃化的催化反应原理与催化剂_异戊烷脱氢制异戊烯.pdf

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1、石油炼制与化工年月!!!!∀第卷第期,全组分异构烯烃化的催化反应原理与催化剂异戊烷脱氢制异戊烯周力吴肖群’吕德伟,,联合化学反应工程研究所浙江大学分所杭州。。,摘要甲基叔戊基醚市场需求量的不断增大要求开拓生产原料异戊烯主要一一一一一一。,—。是甲基丁烯和甲基丁烯的新来源因此通过对石油炼制中生成的馏分进行全组分,。。的异构烯烃化处理来获取异戊烯已成为近年来众人关注的课题该系列性综述针对馏分全

2、组分异构烯烃化处理中必将遇到的正戊烷异构化制异戊烷、异戊烷脱氢制异戊烯和正戊烯异构化制,异戊烯等几个主要过程的催化反应原理及其催化剂的研究状况进行了较全面的探讨与述评主题词正戊烷异戊烷脱氢异戊烯异构化催化作用催化荆述评。,前言高大致相当于升高℃以上的温度由此可见反在醚化后的。残余液中异戊烷约占左应压力对平衡转化率的影响显著在工业上降压的,,,右而正戊烷也必先转化为异戊烷然后再脱氢为异常用方法是采用水蒸气等稀释剂以降低分压水蒸。因此,,,又有助于清除催戊烯在实现全组分异构烯烃化过程

3、中异气易与产物分离同时可作热载体,口尹、戊烷脱氢制异戊烯是一个关键环节。异戊烷脱氢过化剂表面的积炭。此外,压力不仅对平均转化率有影,,,响对反应的动力学行为亦有影响如压力升高有利程在一定程度上与异丁烷脱氢有着相似性但是由,,。,,干产物烯烃或中间体的聚合结焦则可于的碳链长同分异构体多因此与烷烃脱氢降低分压,。相比又表现出其独特性与复杂性下面首先就,烷烃的脱氢反应行为进行探讨以期为催化剂的设、,石计与开发提供一般性的原则然后综述催化剂的研究进展。、〕获异戊烷脱氢催化反应的原理阶热力学平衡

4、及影响因素次膝习甲枷街催化脱氢反应的热力学平衡与温度和压力密切,。相关分述于下温度的影响脱氢反应是吸热反应,故提高,温度对脱氢反应有刊异构烯烃的平衡浓度随温度的变化见图。一般的脱氢反应温度大多控制在,,以上当然温度也不宜过高过高的温度会增大热裂解趋势,降低选择性,加速催化剂失活,对于温度,,。图绝卜脱孩平衡转化率长碳链的烷烃脱氢这一点尤为扩出因此对于不同,。的烷烃脱氢存在着不同的最优压应温度压力的影响脱氢是一个增分子反应,故降。。

5、一般来,收稿日期一一一低压力有利于提高平衡转化率说当反应压。二通讯联系人,力由降至。时平衡转化率的提第期周力等全组分异构烯烃化的催化反应原理与催化剂异戊烷脱氢制异戊烯,,降低此类副反应从而增加脱氢选择性延长催化剂’而形成一一第二个氢将优先在寿命。斤一脱氮反应活性与规律,。脱氮反应活性催化剂种类及反应条件的仲碳位即夕碳位上脱掉较少在伯碳位上脱除。如果假定首先在仲碳位上脱去一个氢原子而形成选择与反应物的脱氢活性密切相关较易

6、脱氢的反,应物可选能力较弱的催化剂和较温和的反应条件。,,。一毛一则第二个氢原子将优先以减少副反应反之亦然,,在叔碳位上脱去很少在伯碳位上脱除因此可以预对于戊烷分子一键的键能强弱次序为,,一测在产物中异戊烯的三个同分异构体以甲基叔碳仲碳伯碳一,一一一,一故吸附的难易和脱氢反应活性的次序恰好与上丁烯的含量最大其次为甲基丁烯甲基一,面的次序相反。丁烯最少其中前两种产物能与甲醇醚化生成。,,在脱氢过程中脱去第一个氢原子较难通常为,,因为它将形裂解

7、往往发生在第一个氢脱去之后如果在叔控制步骤而后脱去第二个氢原子较易,。成二键或共扼体系的较稳定结构一键断裂能碳位上脱去一个氢原子则因游离基或正碳离子的,,强吸电子性使夕位一键的键能降低而易于断一般较一键为小但由于一键较暴露于分,,,,裂因此裂解主要形成异丁烯异丁烯不必分离可直子外部易与催化剂接触而一键处于分子内,,,接参与醚化生成但裂解率上升会加快积炭部因此反应分子在脱氢催化剂作用下以断裂一,。键为主而发生脱氢反应。但随着一个氢原子的脱失活故应适当抑制一一一,,,,要使甲基

8、丁烯尽可能少并降低裂解率除一键电子云因受缺电子碳原子的强烈吸引,。,,就应使催化剂的活性调整适度使之对仲碳上的首而使其键能削弱另一方面当温度升高热运动加。,,次脱氢能力和一键的断裂能力降至较低水平剧分子变形使一键与催化剂的接触机会增,脱氢反应机理加故而在异戊烷脱氢时存在着一定程度的裂解趋,。催化脱氢机理随反应物及催化剂种类的不同而势而裂解产物多为异丁烯而非异丁烷,,脱氢反应的产物分布规律由反应物的

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