甲酸低温分解制氢炭负载金钯纳米合金催化剂的研究.pdf

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1、分类号学校代码１００５５２１２０１２０７４４密级学号途汹乂ｆＮａｎｋａｉＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ论义题目；甲酸化温分解制氨炭负载金锥纳米合金催化剂的研究送，今Ｉｆ＾做±韋位巧又ｒ＾ＭＡＳＴＥＲＴＨＥＳＩＳ＇＇－＼培养单位盤運－级学科：ｉＬ＿＊二物理化学级学科；＾论文作者；巧导教肺：陈铁红教授貨新：巧南开大学研究生院＇、２０１５５月年中图分类号：：学校代码１００５５ＵＤＣ：密级：公开硕±学位论文甲酸低

2、温分解制氨炭负载金铅纳米合金催化剂的研究ＳｕｏｒｔｅｄＡｕＰｄＡｌｌｏｙａｔａｌｓｔｓｆｏｒＤｅｃｏｍｏｓｉｔｉｏｎｏｆＦｏｒｍｉｃｐｐＣｙｐＡｃｉｄｔ；ｏＨｙｄｒｏｇｅｎａｔＬｏｗＴｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ论文作者吴双指导教师陈铁红教巧申请学位理学硕±培养单位化学挙院学科专业物理化学研巧方向多相催化答辩委员会主席评阅人轰法旁旅叫遣南开大学研究生院二〇—五年五月南开大学学位论文原创性声明：本人郑重声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所

3、，取得的研巧成果。除文中已经注明引用的内容外本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所，均己在文中明确方式标明涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：？巧＞０１５年／月＾日非公开学位论文标注说明本页表中填写内容须打印（）根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部口批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目

4、申请密级□限制（过年）□秘密（５１０年）□机密（這０年）保密期限２０年月日至２０年月日审批表编号批准日期２０年月日Ｉ南开大学学位评定委员会办公室盖章（有效）注：限制女２年（可少于２年）；秘密★１０年可少于１０年；机密★ＳＯ年可少于２０年）（）（南开大学研究生学位论文作者信息论文题目甲酸低温分解制氛炭负载金把合金纳米催化剂的研究Ｉ名吴双学号２１２０１２０７４４答辩日期２０年月日ＩＩＩＩ兰论文类博±□学历硕±囚专业学位硕±□同等学力硕±□

5、划囚选择学院（单＾化学学院学科／专业（专业学位）名称物理化学ＩＩ联系电话电子邮箱ＩＩＩ通信地址；（邮编）；非公开论文编号备注ＩＩＩ一注：本授权书适用我校授予的所有博±、硕±的学位论文。由作者填写份并签字后交校图书馆，如已批准为非公开学＂页位论文，须附批准通过的《南开大学硏究生申请非公开学位论女审批表》和叫自公开学位论文标注说明。Ｍ摘要能源匿乏和环境污染是人类面临的两大挑战。为了实现人类社会的可持续发展，开发安全、高效的新型清洁能源极为迫切。其中，氨能因其来源丰富，热值高，环境

6、友好，及在氮质子膜燃料电池中的应用，受到研究者的广泛关注。氮气的可控产生、储存和运输成为制约氨能经济发展的瓶颈。化学储氨即通过化学物质如棚氨化合物、水合化和甲酸等在合适的催化剂在适宜的条件下进行氨气的可按储存和释放。它能够克服经典的储氨技术在能量密度、安全和有效性方面存在的问题。本文研究了催化甲酸分解制氨的负载型多相催化剂的制备，通过对载体和活性组分的筛选和修饰并且选择合适的制备方法，合成了对甲酸分解制氨具有高活性和选择性的炭负载的金视纳米催化剂。本文中用到的载体为炭黑，炭黑是合成负载型纳米催化剂

7、的常用载体，活性组分为金铅的纳米合金，选用的合成方法是低湿液相共还原的方法。通过对合成过程中温度、金铅的原子摩尔比例Ｗ及外加金属离子等条件的选择，调控纳米粒子的成核和生长过程－。ＸＲＤ、ＴＥＭ、ＸＰＳ、ＵＶＶｉｓ的结果都表明合成的催化剂为炭负载的高度分散度金铅合金纳米催化剂，纳米粒子的粒径大约为２到３纳米。本论文主要分为两部分：（１）通过低温水相还原的方法制备出分散度较好炭负载金铅纳米合金催化剂－，该催化剂在接近零摄氏度的条件下就可催化甲酸甲酸钥体系快速的产生Ｏ１氯气和二氧化碳。其初始ＴＦ商达６３

8、５１＾。在室温下催化剂的催化甲酸分解的Ｏ’ｉ初始ＴＦ高达ｌ（Ｔ７５ｈ。反应的活化能为２１．９８ｋＪ／ｍｏｌ。负载的金铅纳米催化剂对甲酸分解的催化活性要远远高于负载的金纳米催化剂和负载的铅纳米催化剂的催化活性。结果表明通过添加第二种金属对铅纳米催化剂