沸石负载纳米硫化镉光催化分解硫化氢制氢的研究

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1、黑龙江大学硕士学位论文沸石负载纳米硫化镉光催化分解硫化氢制氢研究姓名：曹莹申请学位级别：硕士专业：化学工艺学指导教师：白雪峰20090512中文摘要光催化分解硫化氢制氢是一种环境治理与资源循环利用的结合技术。开发具有可见光响应、光催化效率高、寿命长的催化剂是本项技术的关键。本文针对体相CdS易光腐蚀、光催化效率低等问题，以三种不同孔道结构的HY、A1．MCM．41和丝光(MOR)沸石为载体，采用离子交换．沉积法制备了沸石负载纳米CdS光催化剂(CdS／沸石)，研究了Cd2+交换次数(n)、硫化反应时间@和焙烧温度(1)等制备条件对CdS／沸

2、石光催化剂的影响，利用UV二Ⅵs漫反射光谱、XRD、FT—IR、N2吸附、ICP-AES、SEM-EDS和HRTEM等分析手段对其结构和理化性质进行了表征，并考察了其可见光(波长大于400rim)催化分解硫化氢制氢性能。表征结果表明，CdS／HY和CdS／A1．MCM-41负载型光催化剂中的CdS为六方晶系硫镉矿结构，量子尺寸效应导致UV-Vis光谱吸收边蓝移，CdS负载沸石后与其相互作用使得沸石结晶度降低及红外特征峰消失或移动畸变，沸石微孔孔容降低，但光催化剂仍保持沸石的骨架结构和沸石的形貌特征，以上均说明CdS已负载到HY和A1．MCM

3、-41的孔道中，形成了稳定的、分子尺寸的纳米CdS团簇。以硫代乙酰胺为硫源制备的负载型CdS／MOR光催化剂中的CdS形成尺寸约3nm，实现了尺寸限制作用。负载型CdS／沸石光催化剂提高了CdS在光催化反应中的应用。制氢结果表明，沸石负载的纳米CdS粒子具有高的电荷分离效率，可有效地抑制光生电子一空穴复合，大大提高了光催化分解硫化氢制氢效率。CdS／HY、CdS／AI-MCM-41和CdS／MOR催化分解硫化氢制氢的速率分别可达24．03mmol／(h。gcat．(cdS))、43．96mmol／(h·gcat．(CdS))和16．74mm

4、ol／(g‘hcat．(cds))，是体相CdS的5、9和3．5倍。关键词：负载型光催化剂；硫化氢分解；制氢；光催化黑龙江大学硕士学位论文AbstractThephotocatalyticdecompositionoflIEStOproduceH2isacombinativetechnologyofenvironmentaltreatmentandcyclicutilizationofresource．Thekeytechnologymainlyfocusesonthedevelopmentofcatalystswithstrongvisi

5、blelightresponse，highphotocatalyticefficiencyandthelonglifetime．InviewofthedisadvantagesofeasyphotO-corrosionandlowphotocatalyticefficiencyinbulkCdSsemiconductOr，seriesofnano—CdSphotocatalystssupportedonzeolites(CdS／zeolite)hadbeendesignedandpreparedbyionexchangeandprecipi

6、tafionmethodwiththreedifferentstructurezeolitesofHYAI-MCM一41andmordeniteOVtOR)．Theeffectsofthepreparationconditions，suchasCd2+exchangetimes(n)，sulfurationreactiontime∞andcalcinationtemperature(13wereinvestigated．ThestructureandphysicochemicalpropertieswerecharacterizedbyUV

7、-Visdiffusereflectionspectra,XRD，FT—I＆N2adsorption,ICP-AES，SEM—EDSandHRTEM．TheperformanceofphotocatalyticdecompositionofH2StOproduceH2overtheabovephotocatalystsundervisiblelight(wavelengthabove400nm)Wasalsostudied．ItWasknownfromthecharacteristicresultsthatCdSnanoparticlesw

8、ithhexagonal觚tureintheCdS／HYandCdS／Al—MCM一41photocatalystsresultedinablueshiftoftheadsorp