界面聚合制备氧化石墨烯气体分离复合膜研究.pdf

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1、界面聚合制备氧化石墨烯气体分离复合膜研究2014级曾泽华硕士化学周元林教授ClassifiedIndex:0742U.D.C:548SouthwestUniversityofScienceandTechnologyMasterDegreeThesisGrapheneoxidebasedgasseparationcompositemembranepreparedbyinterfacialpolymerizationGrade:2014Candidate:ZehuaZengAcademicDegreeAppliedfor:MasterSpeciality:ChemistrySupervisor:

2、YuanglingZhouprofessorApr.5,2017西南科技大学硕士研究生学位论文第I页摘要利用纳米材料为填料制备高性能复合膜是目前膜技术发展领域的研究热点。为了提高复合膜的气体分离性能，本文以氧化石墨烯（grapheneoxide,GO）为纳米填料制备气体分离复合膜。采用超声裁剪调控纯水中GO尺寸，通过二胺原位改性控制GO层间距，采用界面聚合制膜，从而在膜中构筑适宜气体分离的通道，提高膜的气体分离性能。首先，为了有效控制GO片层的尺寸，我们采用超声在纯水中裁剪GO，制得尺寸可控的纳米单层GO。研究了超声裁剪过程对GO含氧官能团的影响，结果表明超声裁剪不影响GO片层上含氧官能团的

3、种类，但会显著改变GO片层上含氧官能团的含量。基于实验结果，提出了超声裁剪GO片层的机理。然后，利用4,7,10-三氧-1,13-癸烷二胺（DGBAmE）对水溶液中的GO进行改性。DGBAmE的胺基基团在加热的条件下可以与GO的羧酸基团、环氧基团发生化学反应，从而以共价键结合在GO片层中，调控GO层间距。红外光谱（FTIR）和X射线光电子能谱（XPS）表征结果表明，DGBAmE与GO发生了化学反应；X射线衍射（XRD）结果表明改性后GO层间距增大，证实改性过程成功调控了GO层间距。最后，以改性后的GO溶液为水相，以均苯三甲酰氯（TMC）的正己烷溶液为有机相，采用界面聚合制备GO复合膜。考察了

4、GO片层尺寸、GO原位改性、以及改性温度等条件对膜气体分离性能的影响。结果表明，直径为70nm的较小尺寸GO可以有效提高复合膜的气体分离性能；经过原位改性后，GO层间距更适宜气体分离，膜的CO2/N2分离因子显著提高，而膜的CO2渗透速率保持不变；在最优改性温度下，膜的CO2渗透速率达到1600GPU、CO2/N2分离因子为238，在CO2分离过程中表现出良好的应用前景。关键词：气体分离膜超声裁剪原位改性界面聚合氧化石墨烯西南科技大学硕士研究生学位论文第II页AbstractDevelopmentofhigh-performancecompositemembranewithnanomater

5、ialsasfillershasbecomeafrontierresearchdirectioninthefieldofmembranetechnology.Inordertoimprovegasseparationperformanceofcompositemembranes,grapheneoxide(GO)wasusedasthefillertodevelopcompositemembranebyinterfacialpolymerization.ThesizeofGOwasadjustedbyultrasonicinpurewater,andthed-spacingofGOwasco

6、ntrolledthroughin-situmodificationtobuildgasseparationchannelsinthemembrane.Firstly,inordertocontrolthesizeofGO,GOwascuttedbyultrasonicinpurewater.TheeffectsofultrasoniccuttingonthespeciesandcontentoffunctionalgroupsofGOwereinvestigated.TheresultsindicatethatthespeciesoffunctionalgroupsofGOdonotcha

7、ngeintheprocessofultrasoniccutting,butthecontentoffunctionalgroupschanges.Basedontheexperimentalresults,themechanismofultrasoniccuttingwasproposed.Afterthat,theGOwasmodifiedbydiethyleneglycolbis(3-aminoprop