石墨烯基阴极电催化材料的理论设计与制备.pdf

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2、１一玄硕壬学位论文石墨絳基阴极电催化材料的理论设计与制备ＴｈｅｏｒｅｔｉｃａｌＤｅｓｉｎａｎｄＥｘｅｒｉｍｅｎｔａｌＳｎｔｈｅｓｉｓｏｆｇｐｙ－ＧｒａｐｈｅｎｅｂａｓｅｄＣａｔｈｏｄｅＥｌｅｃｔｒｏｃａｔ：ａｌｙｔｉｃＭａｔｅｒｉａｌｓ：贾义义作者姓名、：化学工程学科专业学号：２１３２６０３５指导教师：郝策教授６－完成日期：２０１５乂连巧工乂香ＤａｌｉａｎＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙ大

3、连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注巧引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体己经发表的研究成果，也不包含其他邑申请学位或其他用途使用过的成果一。与我同工作的同志对本研究所做的贡献均己在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处。，本人愿意承捏相关法律责任学位论文题目ｉ：石爹４基崎献也化Ｗ勒獅的＊单ｉ八巧ｆ与制爲：脅名义日期＝心Ｉ占年＾月记日作者签名大

4、连理工大学硕±学位论文摘要环境污染和能源短缺是当今社会亟待解决的难题。研发新能源是解决上述问题的有（－ＤｅｓｅｎｓｉｔｉｚｅｄｓｏｌａｒｃｅｌｌｓＤＳＣ效途径，ｓ），。染料敏化太阳能电池ｙ有很多优势如成本低，ＤＳＣｓ的１４％，、效率高等。目前光电转换效率己超过表现出较好的产业化前景。燃料电池化ｅｌｃｄｌｓ，ＦＣｓ）是将燃料的化学能直接转化为电能的能量转换装置，具有（清洁，这两、高效、原料来源广等优势。然而种新能源器件的大规模应用目前都受限于阴极还原反应催化剂

5、的性能与成本问题。目前ＤＳＣｓ和ＦＣｓ中最常用的阴极材料是贵金属巧（Ｐｔ），然而Ｐｔ储量有限，价格昂贵，易被电解质腐蚀，阻碍了电池的应用与发展。因此研发非贵金属阴极催化材料势在必行。本文Ｗ设计合成高效石璧痛基阴极催化剂为目标，采用理论预测与实验相结合的方式，利用密度泛函理论（ＤＦＴ）深入系统探索阴。，，极还原反应化理，理论筛选性能优异的催化剂在此基础上实验合成催化剂结合现代谱学显微技术和电化学方法考察催化剂的性能，考察并验证反应机理，为高效催化剂的设计提供理论和实验指导。

6、主要研究内容如下：（１）采用ＤＦＴ计算破还原反应（ＩＲＲ）机理和催化剂火山图。计算结果表明破离子与催化剂之间的电子转移是一二ＩＲＲ反应的速控步。进步通过火山图筛选出乙胺功能化石墨痛（ＡＦＧ）具有合适的结合能和较高的催化活性。随后采用水热法合成出ＡＦＧ，ＳＥＭＴＥＭ、ＦＴＨＩ、Ｌａｍａｎ、ＸＰＳ，结合、等结构表征其具有无序多孔的网状结构。进，获得了７３９％，７８４％，而将其作为对电极组装成ＤＳＣｓ．的光电转换效率接近传统的Ｐｔ（．）一表明ＡＦＧ能够成为种有潜力的Ｐｔ替代材

7、料应用于ＤＳＣｓ中。（２）采用ＤＦＴ计算氧还原反应（ＯＲＲ）机理和催化剂火山图。计算结果表明氧离子与催化剂之间的电子转移是０民民反应的速控步。进而通过火山图筛选出氨基化石墨痛（ＡＮＧ）具有合适的结合能和较高的催化活性，。随后在温和的实验条件下合成出ＡＮＧ结合ＦＴＩＲ、Ｌａｍａｎ、ＸＰＳ等分析方法对其进行了结构表征。该催化剂的起始氧还原峰电－．２－０．１３Ｖ（ｖｓＣｌ．３７ｍＡＰＮＧ位为．Ａ／Ａ），峰电流为ｃｍ，ｔ／Ｃ，即Ａｇｇ１接近商业催化剂一Ｐ是种新型的非ｔ阴极催化材

8、料。（３）利用存储量富足的褐煤作为碳源，选取简易、、有效绿色的方式来合成石墨－３ｎｍ締量子点（ＧＱＤｓ），３６５ｎｍ。得到的ＧＱＤｓ粒径分布在ｌ范围内在紫外光（）的照射下可＾式发出明亮的蓝光，并对其做了结构表征，基于其表面丰富的含氧基团，可进一＾１步对其进行氮元素的接杂及功能化修饰，从而可处探索其在光电催化领域的应用。关键词：染料敏化太阳能电池；燃料电池；密度泛函理论；火山图；阴极催化剂－－Ｉ石墨巧基阴极电催化材料的理论设计与制备ａ－Ｔｈｅｏｒｅｔｉｃａ