石墨烯-类石墨烯和银基功能材料的制备及其水体灭菌研究

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1、中图分类号：学校代码：10055UDC：密级：公开博士学位论文石墨烯-类石墨烯和银基功能材料的制备及其水体灭菌研究StudyofPreparationandWaterDisinfectionofGraphene-GrapheneAnaloguesandSilverBasedFunctionalMaterials论文作者马双龙指导教师周启星教授申请学位理学博士培养单位环境科学与工程学院学科专业环境科学研究方向水污染控制化学答辩委员会主席徐福留评阅人白志辉、赵鹏、籍国东、冯炘、秦松岩南开大学研究生院二○一七年六月

2、南开大学研究生学位论文作者信息论文题目石墨烯-类石墨烯和银基功能材料的制备及其水体灭菌研究姓名马双龙学号1120140132答辩日期2017年6月3日论文类别博士学历硕士□专业学位硕士□同等学力硕士□划√选择学院(单位)环境科学与工程学科/专业(专业学位)名称环境科学联系电话电子邮箱通信地址(邮编)：非公开论文编号备注注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。如已批准为非公开学位论文，须向图书馆提供批准通过的《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》复印件和“非公开学位论文标注说明”页原件。南开大

3、学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：马双龙2017年6月4日非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批

4、准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级□限制(≤2年)□秘密(≤10年)□机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年);秘密★10年(可少于10年);机密★20年(可少于20年)摘要摘要微生物污染是自人类社会诞生以来一直存在着的威胁。许多种类的微生物能够引起人体严重的感染甚至死亡。致病微生物可以通过水体、土壤、大气等不同环境介质进行传播，其中水体传播是比较流行和影响广泛的方式。液氯消毒和

5、紫外线消毒是目前广泛应用的饮用水消毒方法。然而，液氯消毒能够产生致癌消毒副产物，并且有些种类的细菌如鸟型结核分支杆菌不能被杀死，另外，紫外光不能有效地杀死一些紫外抵抗细菌，并且很多种类的细菌能够通过光复活机制在灭活后恢复活性。尽管含银和金的纳米材料表现显著地杀菌效果，昂贵的成本和不能循环利用的缺点使它们在实际应用中受到了限制，并且大量使用过的纳米材料进入环境会造成严重的生态和环境风险。因此，开发安全、高效、低成本和环保的消毒技术是十分必要和迫切的。自1985年铂掺杂TiO2的杀菌能力首次报道以来，光催化消毒引

6、起了人们广泛的关注，其通过利用太阳光，由光催化材料产生具有强氧化性的活性物种而进行杀菌，被认为是一种有绿色和节能的消毒技术。本文首先通过溶剂热反应制备出磁性Ag-CoFe2O4-GO抗菌材料，对其进行TEM、XRD、FTIR、Raman、XPS、BET、CV和磁性等测试表征，结果表明GO使nAg和CoFe2O4颗粒的分散性和稳定性有所提高。与CoFe2O4、Ag-CoFe2O4、CoFe2O4-GO相比，Ag-CoFe2O4-GO表现出最强的对E.coli和S.aureus的杀菌效果。在浓度为6.25μg/m

7、L，接触时间2h，其对E.coli和S.aureus的灭菌效果2+分别为98.8%和73.4%。在细菌和Pb同时存在的复合污染情况下，其对细菌和2+Pb的去除效率分别大约为99%和75%。Ag-CoFe2O4-GO对E.coli和S.aureus灭菌机理存在差异：对E.coli是因严重的细胞壁和细胞膜损伤和内含物泄露；对S.aureus是引发细胞变形和抑制细胞分裂。Ag-CoFe2O4-GO的超强杀菌效应2+是由nAg和GO协同作用的结果，对Pb吸附是通过静电吸引实现的。其次，通过层状反胶束和溶剂热反应合成出

8、Fe3O4-TNS磁性光催化灭菌材料，对其进行了TEM、SEM、XRD、BET、XPS和磁性等测试表征。与Fe3O4和TNS相比，Fe3O4-TNS表现出更强的光催化灭菌效率，这归因于Fe3O4-TNS中异质结构的形成。从SEM图片可以看出，Fe3O4-TNS对E.coli(G-)和S.I摘要aureus(G+)的灭菌机制不同。对于E.coli，光催化产生的活性氧化物种将其细胞壁和细胞膜氧化撕裂，给