中空介孔二氧化硅锚固聚偕胺肟吸附Cr(Ⅵ).pdf

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1、Vol．38高等学校化学学报No．12017年1月CHEMICALJOUＲNALOFCHINESEUNIVEＲSITIES159～164doi:10．7503/cjcu20160398中空介孔二氧化硅锚固聚偕胺肟吸附Cr(Ⅵ)李苗苗，宫玉梅，郭静，于跃，张森，赵秒(大连工业大学纺织与材料工程学院，大连116034)摘要以硝酸铈铵为引发剂，在自制的中空介孔二氧化硅(HMS)的空腔和通道内引发丙烯腈自由基聚合，并将其氰基偕胺肟化，用于制备具有吸附Cr(Ⅵ)的廉价有机无机复合吸附材料———中空介孔二氧化硅锚固聚偕胺肟．通过傅里叶变换红外光谱(FTI

2、Ｒ)、扫描电子显微镜(SEM)及N2吸附-脱附比表面分析对中空介孔二氧化硅锚固聚偕胺肟进行表征．结果表明，制备的中空微球直径约为400nm，其壁上孔径约为11.0nm，22比表面积约为431m/g，锚固聚偕胺肟后中空微球壁上孔道直径约为4.6nm，比表面积降低为347m/g．HMS锚固的聚偕胺肟对重铬酸钾溶液中铬的吸附量高达0.46mmol/g，吸附过程中伴随化学反应，符合伪二级动力学模型，可用作废水处理中重金属离子的高效廉价吸附材料．关键词中空介孔二氧化硅;聚偕胺肟;Cr(Ⅵ)吸附;锚固中图分类号O631文献标志码A随着人类消费水平的提高，

3、金属铬在冶金、制革、电镀及木材防腐等方面的应用不断增加，而Cr(Ⅵ)具有氧化性强，毒性高，在水中溶解性大及不可降解的特点，是一种致癌、致畸的剧毒物质，其［1～3］毒性是Cr(Ⅲ)的100倍，因此在水体污染的研究中备受关注．人们使用多种方法去除水溶液中的［4］［5］［6］［7］［8］［9，10］Cr(Ⅵ)，如化学沉淀、离子交换、膜分离、溶剂萃取、反渗透、还原和吸附等，其中，［10］［11］吸附是最简单低耗且有效的方法．因此各种材料被选作吸附剂，如聚合物、多壁碳纳米管、树脂［12］球和无纺布等．但这些材料在使用过程中存在价格高、机械性能低及吸附效

4、果差等问题，因此发展新型吸附剂对环境重金属污染具有重要意义．功能性官能团(如羧基、氨基、磷酸基和偕胺肟基等)可以与金属离子形成配位键或静电吸引从而［9，13～15］达到吸附重金属离子的目的．尤其是偕胺肟基团，其具有NH2和N-OH基团，对重金属离子有良好的吸附能力，并对Au(Ⅲ)，Ag(Ⅰ)和Cr(Ⅵ)等具有一定的还原能力，在废水处理中应用广［9，16，17］泛．另外，介孔二氧化硅具有热力学稳定、比表面积大、孔径可调、生物相容性好和环境友好等［18］［19］［20，21］特点，广泛应用于药物释放、催化剂负载、蛋白质固定与分离等领域．因此无机材

5、料作为聚合物大分子载体的吸附剂可以克服聚合物材料因易溶胀、对化学环境敏感、机械性能下降而不能长期使用的缺点．在使用硅类基体作为吸附剂时，由于二氧化硅表面羟基活性较低，人们大多通过硅烷偶［18，22］联剂引入活性基团．高学超等通过硅烷偶联剂改性硅胶然后进行接枝聚丙烯腈并偕胺肟化，制备［17］了有机无机复合吸附材料．Nakanishi等通过含氨基硅烷偶联剂对介孔二氧化硅进行功能化，制备了［9］无机吸附材料，用于对Zn(Ⅱ)和Cu(Ⅱ)的吸附．Xie等通过硅烷偶联剂改性树枝状的介孔二氧化硅并接枝聚偕胺肟，研究了其对Pb(Ⅱ)离子的吸附．本文利用中空

6、介孔二氧化硅(HMS)大的比表面积、多孔道和中空的优点，以高活性硝酸铈铵为引发剂，在HMS空腔和孔道内直接引发丙烯腈自由基聚合，将有机高分子聚丙烯腈锚固到HMS中，并使氰基偕胺肟化，制备了具有稳定吸附效果的廉价有机无机杂化吸附材料———中空二氧化硅锚固聚偕收稿日期:2016-06-01．网络出版日期:2016-12-05．基金项目:国家留学基金(批准号:20163035)、辽宁省自然科学基金(批准号:2016102048)和中国科学院长春应用化学研究所高分子化学与物理国家重点实验室开放课题基金(批准号:201513)资助．联系人简介:宫玉梅，

7、女，博士，教授，主要从事生物质基复合材料与功能高分子研究．E-mail:ymgong@dlpu．edu．cn郭静，女，博士，教授，博士生导师，主要从事高分子材料成型加工与改性研究．E-mail:guojing@dlpu．edu．cn160高等学校化学学报Vol．38胺肟(HMS/PAO)，用于水溶液中Cr(Ⅵ)的吸附．1实验部分1．1试剂与仪器硝酸铈铵(CAN)、硝酸、N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、正硅酸乙酯(TEOS)、十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)、氨水、3-氨基酚、甲醛和重铬酸钾等，分析纯，天津科密欧化学工业有限公司;丙烯腈(AN)

8、，分析纯，天津市风船化学试剂科技有限公司;盐酸羟胺，分析纯，天津市光复科技发展有限公司;实验用水均为去离子水．Bruker-Equinox55型红外光谱仪(FTIＲ