ZSM-5负载氨基酸席夫碱型异双核配合物催化剂的制备及其催化苯酚氧化羰基化反应性能.pdf

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1、石油学报(石油加工)2014年4月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECT10N)第3O卷第2期文章编号：i001—8719(2014)02—0224—07ZSM一5负载氨基酸席夫碱型异双核配合物催化剂的制备及其催化苯酚氧化羰基化反应性能程庆彦，周杰，王延吉，赵新强(河北工业大学绿色化工和高效节能河北省重点实验室，天津300130)摘要：采用微波辅助分步浸渍溶剂热法，以ZSM一5分子筛为载体，合成了结构新颖的氨基酸型异双核配合物催化剂CuPdTS／ZSM-5(TS为L一亮氨酸缩水杨醛配体)。采用FT-IR

2、、ICP—AES、HNMR、XRD、N吸附一脱附等手段对CuPdTS／ZSM一5进行表征，并将该催化剂用于催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)反应，考察了助催化剂Cu用量、反应时问和反应温度对DPC产率和选择性的影响。通过表征确定了CuPdTS配合物的结构，也确认CuPdTS已负载于ZSM-5分子筛上。当Cu(OAc)z用量0．03g、反应时间8h、反应温度100℃时，CuPdTS／ZSM一5催化苯酚氧化羰基化反应的碳酸二苯酯收率可达18．3，选择性为47．4。关键词：氨基酸；席夫碱；ZsM一5；微波；苯酚氧化羰基化；碳酸二苯酯中图分类号：T

3、Q245．2文献标识码：Adoi：10．3969／j．issn．1001-8719．2014．02．006PreparationofNovelAminoAcidHeterodinuclearSchiffBaseComplexCatalystSupportedonZSM一5andItsCatalyticPerformanceinOxidativeCarbOnylatiOnofPhenolCHENGQingyan，ZHOUJie，WANGYanji，ZHAOXinqiang(HebeiProvincialKeyLabofGreenChemicalTec

4、hnologyandEfficientEnergySavingHebeiUniversityofTechnology，Tianjin300130，China)Abstract：AnovelcatalystofZSM一5supportedheterodinuclearPd(II)一Cu(1I)complexwithSchiffbaseofsalicylaldehyde—L—leucine(CuPdTS／ZSM一5)waspreparedbymicrowave—assistedsolvothermalmethodoffractionalsteps．Th

5、estructureandrelatedpropertiesoftheCuPdTS／ZSM-5werecharacterizedanddeterminedbymeansofFT—IR，HNMR，ICP—AES，XRD，N2adsorption—desorption．ThecatalyticperformanceoftheCuPdTS／ZSM一5andtheeffectsofCO—catalystamount，reactiontime，reactiontemperatureontheDPCyieldandselectivityintheoxidati

6、vecarbonylationofphenoltodiphenylcarbonate(DPC)werestudied．ThecharacterizedresultsrevealedthestructureofcomplexCuPdTSandprovedthattheCuPdTSwassupportedonZSM一5zeolite．TheDPCyieldandselectivityreached18．3and47．4，respectively，undertheappropriatereactionconditionsofCu(OAc)2amount0

7、．03g，reactiontime8handreactiontemperature100℃．Keywords：aminoacid；Schiffbase；ZSM一5；microwave；oxidativecarbonylation；diphenylcarbonate收稿日期：2013-03—07基金项目：国家自然科学基金(21106030)、河北省自然科学基金(B2010000016)、河北省教育厅科学研究计划项目(2009428)资助通讯联系人：程庆彦，女，教授，博士，从事绿色催化过程与工艺的研究；Tel：022—60203540；E—mail：c

8、hengqingyan@hebut．edu．cn第2期ZSM一5负载氨基酸席夫碱型异双核配合物催化剂的制备及其催化苯酚氧化