层状前体法制备复合氧化物及其负载型固体碱催化剂的结构与性能研究

《层状前体法制备复合氧化物及其负载型固体碱催化剂的结构与性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、北京化工大学硕士学位论文层状前体法制备复合氧化物及其负载型固体碱催化剂的结构与性能研究摘要随着世界环保意识的加强以及绿色化学的发展，研制环境友好的固体碱催化剂越来越受到研究者的重视。本文采用层状前体法制备了复合氧化物及其负载型固体碱催化剂，对其结构和性能进行了详细的研究，并初步探讨了催化反应机理。本文的主要内容和创新点如下：将3d金属作为剪裁催化剂酸碱性的元素制备了复合氧化物型固体碱催化剂。采用成核／晶化隔离法制备了催化剂前体MgAlFe．C03．LDHs和CoMgAlFe—C03．LDHs，静态空气气氛中，不同温度焙烧得至

2、[f复合氧化物型固体碱催化剂，采用Ⅺ之D、FtI

3、R、InsimHTⅪm、TG／，DTA．MS、BET、C02．TPD、XPS和苯酚吸附等表征技术对催化剂前体的结构、热稳定性及催化剂的比表面积、孔径分布、表面性质、碱性进行了详细研究，并以Khoevenagel缩合反应为探针反应研究了催化性能，探讨了其反应机理。结果表明，催化剂前体的层板金属元素组成和焙烧温度是影响催化剂活性的两个主要因素。以MgAlFe．C03．LDHs前体经500。C焙烧得到的催化剂活性最好，催化剂表面碱性是影响催化剂活性的主要因素，而催化剂的比表面积和孔径分布影响较小。催化剂表面的中强碱性位(Mn+．02。)是Knoevenagel缩合反应的活性中心。

4、详细研究了Fe的摩尔含量的变化对催化活性的影响，由于Fe的电负性较Mg、灿强，发现当O．025Fe／(Mg+触+Fe)北京化工大学硕士学位论文

5、碱催化剂，详细研究了催化剂结构、热分解性能和表面性质并用吸附C02后的原位红外和Hammett函数法研究了其酸碱性。采用碳酸乙烯酯(EC)和甲醇的酯交换反应为探针反应考察了其催化性能。研究表明，催化剂的活性中心是表面均匀分散的F。KF的负载量是影响催化活性的重要因素之一，负载11．8叭％KF催化活性最好，碳酸乙烯酯的转化率为94％，碳酸二甲酯(DMC)的选择性为81％，DMC的时空收率STY为O．75nHn01／(gcat．min)，是相同条件下，单纯MgAl复合氧化物的38倍，是文献报道M92．5A1．OH．LDHs催化剂活性的7倍。关键词：LDHs，层状前体法，复合氧化

6、物，复合氧化物负载KF固体碱催化剂，KnoeVenagel缩合反应，酯交换反应，DMCⅡ北京化工大学硕士学位论文INVESTIGATIoNSoNSYNTHESISANDSTRUCTURE．PRoPERTIESoFMIXEDoXIDESANDITSK卫．SUPPoRTEDSoLIDBASECATAIYSTSFRoMLAYEREDDoUBLEHYDRoXIDESABSTRACTWithstrengthenofpeople’senVironmentprotectionconsciousnessandthedevelopmentofgreenchemistr弘emplo弘nento

7、feco一衔endlysolidbasescatalysisinthefinechemicalindust可isoftopicalinterest．InpreseIltpaper，mixedoxidesandKF—supportedmixedoxidessolidbasecatalystsweresynmesizedbasedonlayereddoublehydroxides(LDHs)precursors．Thestmctureandphysico-chemicalpropertiesofthepr印aredcatalystswerestudiedsystematical

8、ly．ThenoVeltyandm旬orcontentofthethesisweredetailedasf-01lows：Al【indofmixedmetaloxidetypesolidbasecatalystswereobtainedthroughcalciningprecursorsofMgAlFe—C03一LDHs，CoMgAlFe．C03．L]DHinwhichFe3+specieswerechosenasatailoringelementcontr011ingaCid-baseproperty．Thest