羟基磷灰石除氟的实验地球化学研究

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1、2016年6月，第22卷，第2期，289-298页高校地质学报Jun2016，Vol.22，No.2，pp.289-298GeologicalJournalofChinaUniversitiesDOI:10.16108/j.issn1006-7493.2016007羟基磷灰石除氟的实验地球化学研究任超，王洪涛*，季峻峰，李伟*表生地球化学教育部重点实验室,南京大学地球科学与工程学院南京210023摘要：中国和世界上许多国家（地区）都面临着饮用水氟含量超标的问题，因此研究氟的环境地球化学行为以及探索除氟技术和原理至关重要。本实验采用廉价的非金属矿物羟基磷灰石作为吸

2、附材料，研究羟基磷灰石吸附溶解态F-的地球化学行为和机制，考察反应时间、pH、初始F-浓度等环境参数对吸附反应的影响。实验结果发现羟基磷灰石对F-的吸附反应需进行到48h以上时才接近反应平衡。在实验条件下（pH≥4），F-的吸附量随pH升高而降低，羟基磷灰石对F-的吸附受pH调控。同时还发现羟基磷灰石在pH=6条件下对F-的吸附等温线既满足Langmuir等温模式（R2=0.89）同时也满足Freundlich等温模式（R2=0.99），并推导出该条件的理论最大吸附量为21.6×10-3。本研究还进一步采用了先进的XRD、SEM、HR-TEM、19FNMR手段，

3、系统地表征了反应前后吸附产物的形态和成分变化，发现在高F-浓度条件下，F-在羟基磷灰石表面的吸附机制不再是单层的表面配位。核磁共振的结果表明F-可部分取代羟基磷灰石结构中的隧道羟基而形成含氟羟基磷灰石。研究结果表明羟基磷灰石是一种相当具有潜力的除氟材料，值得进一步开发。关键词：羟基磷灰石；氟；吸附；核磁共振；透射电子显微镜中图分类号：P599文献标识码：A文章编号：1006-7493（2016）02-0289-10MacroscopicandSpectroscopicStudyonFluorideSorptionbyHAPRENChao,WANGHongtao*

4、,JIJunfeng,LIWei*1.KeyLaboratoryofSurficialGeochemistryMinistryEducation,SchoolofEarthSciencesandEngineering，NanjingUniversity,Nanjing210023,ChinaAbstract:Geologicfluoridepollutionisaworldwideenvironmentalproblem,asnumerouscountriesandregionsarefacingproblemsthatdrinkingwatercontains

5、excessFconcentration.Inthisresearch,weadoptedlow-costnon-metalmineralhydroxyapatite(HAP)asadsorbenttostudythegeochemicalbehaviorandmechanismofFadsorptionasafunctionofreactiontime,pH,andinitialFconcentration.After48hours,thereactionreachedequilibriumandyieldedamaximumadsorptionamounto

6、f21.6mg/gatpH6throughregressionanalysisusingLangmuirequation.TofurtherunderstandthemechanismsofFadsorptiononHAP,weemployedadvancedgeochemicalapproaches,suchasXRD,SEM,HR-TEM,and19FsolidstateNMR,tocharacterizethesorptionproductsbeforeandafterreaction.ItcanbeconcludedthatformationofF-Ha

7、p(s)solid-solutionisthedominantmechanismathighFinitialconcentration(>10ppm).Thisstudydemonstratesthathydroxyapatiteisagoodcandidatematerialforfluorideremoval.Keywords:hydroxyapatite;fluoride;adsorption;NMR;TEMCorrespondingauthor：WANGHongtao,AssociateProfessor;E-mail:htwang@nju.edu.cn

8、LIWei,Profes