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1、矿物岩石地球化学通报研究成果BulletinofMineralogy,PetrologyandGeochemistryVol.23No.4,2004Oct.pH值对羟基磷灰石除镉行为的影响112胥焕岩,彭明生,刘羽1中山大学地球科学系,广州5102752武汉工程大学材料学院,武汉4300732+摘要:介质的pH值是影响羟基磷灰石(Hap)除镉行为最为复杂的因素之一,它决定了水溶液中Cd的赋存状态及Hap的溶解特性与表面性质等,而这些因素与Hap的除镉行为密切相关。实验研究表明,强酸(pH
2、<2+3)条件下Cd的去除率随pH值的升高增加较快,但当pH!3时这种增加变缓。在广泛的pH值范围内,Hap2+在含镉溶液和空白溶液中均表现为质子催化和非化学计量比的溶解机理。根据络合平衡计算,Cd在不同pH值时具有不同的型体及分布系数。Hap在空白溶液中的表面电动电势为负值,且随pH值的增加其电负性增大。由此可知Hap除镉行为的作用机理是表面络合与表面电位吸附,而不存在溶解沉淀作用。关键词:羟基磷灰石;镉离子;溶解特性;电位;机理+中图分类号:P578922文献标识码:A文章编号
3、:10072802(2004)04030505羟基磷灰石[Ca10(PO4)6(OH)2,简称Hap]具有用X射线衍射(XRD)分析和红外(IR)光谱对合特殊的晶体化学特性,其结构中存在着广泛的类质成的羟基磷灰石进行物相分析测试。XRD在常规同象替换,多种金属离子和络阴离子都可稳定地存条件下由XD5A型X射线衍射仪完成;IR谱在SP3在于晶格中,这一特性使Hap可作为良好的环境矿300型红外谱仪上用KBr压片法进行常规测试(武物材料用于金属离子废水的治理。汉工程大学测试中心)。图1、2分
4、别是溶胶凝胶法2+对于Hap去除水溶液中的Cd,笔者做过大量合成羟基磷灰石的红外谱图和X射线衍射图。IR[1~8]2+-1-1的研究,这些研究表明,Hap对水溶性Cd具有谱中3575.7cm处及645cm处分别出现结构羟良好的去除性能,其去除率与作用时间、Hap用量呈基的伸缩振动和弯曲振动引起的强烈吸收带,同时2+-1-1正相关关系,与Cd初始浓度具有负相关关系,而在1455.0cm和1411.5cm处出现了区别于碳酸介质的pH值对去除率的影响较为复杂。同时,Hap盐的结构碳酸根的吸收双峰,由此可知
5、所合成的磷2+2+去除Cd的机理与水溶液中Cd的赋存状态、Hap灰石是含结构碳酸根的羟基磷灰石。XRD的主要溶解特性、Hap表面性质等密切相关,而这些性质又衍射峰与羟基磷灰石吻合(JCPDS9432)。用晶胞参是由介质pH值所决定的。为了对机理有一个更为数精修程序计算出其晶胞参数分别为:a=2+明晰的了解,笔者从pH值对Cd的赋存状态、Hap0.9400nm,c=0.6879nm,ca=0.7318,V=3溶解特性、Hap表面性质影响的角度,深入探讨了0.52645nm。衍射峰形态表明,合成的Ha
6、p具有较pH值与Hap除镉行为的关系。低的结晶度。由于碳酸根进入结构会使其结晶程度[10]下降,因此,这也就间接地说明了结构碳酸根的1实验材料与方法存在。同时,从扫描电镜(SEM)(型号:JSM5500,武1.1Hap合成及其表征汉工程大学测试中心)照片上Hap的表面结晶形貌采用文献[9]的溶胶凝胶法合成Hap,合成反也反映其具有较低的结晶度,且具纳米尺度(原生颗应在恒温浴槽中进行。反应方程式为:10Ca(OH)2粒的粒度为50~200nm,图3)。这种磷灰石由于结+6H3PO4=Ca10(P
7、O4)6(OH)2+18H2O,Hap的CaP构畸变明显,粒径小,比表面积大,有效表面活性大,常规配比为1.67,所用试剂均为分析纯。更有利于对重金属离子的吸附。收稿日期:20040817收到,0917改回基金项目:武汉市科技局科技攻关基金资助项目(20026002098)作者简介:胥焕岩(1975),男,博士研究生,主要从事环境矿物学及环境矿物材料的研究与开发306胥焕岩等pH值对羟基磷灰石除镉行为的影响用双硫腙分光光度法(GB747187)测定,校准方程为:Y=21.56912X
8、+0.21387,相关系数0.99936。水质中总磷的测定用钼酸铵分光光度法(GB1189389),校准方程为:Y=58.4113X+0.00661,相关系数2+0.99985。Ca测定用EDTA滴定法(GB747687)。2实验结果分析与讨论2.1不同pH值条件下Hap的除镉行为2+在Cd初始浓度为25mgL,Hap用量为5gL,图1溶胶凝胶法合成羟基磷灰石红外谱图温度298K,吸附时间30min条件下,考察了不同pHFig.1IRs
