Dawson型磷钨酸酮催化剂的制备及其绿色催化合成四氢呋喃

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1、石油化工2015年第44卷第11期PETR0CHEMICALTECHN0L0GY·1351·Dawson型磷钨酸酮催化剂的制备及其绿色催化合成四氢呋喃曹小华，严平，周德志，谢宝华，占昌朝(1．江西省生态化工工程技术研究中心，江西九江332005；2．功能有机分子制备与应用九江市重点实验室，江西九江332005；3．九江学院化学与环境工程学院，江西九江332005)[摘要]以Dawson型磷钨酸(HPWl8O：·13H2O)和硝酸铜为原料，通过复分解法合成了新型Dawson型磷钨酸铜，并以磷钨酸铜为催化剂催化1，4-丁二醇环化脱水合

2、成四氢呋喃(THF)，利用FTIR，XRD，EDS，SEM，Py一1R，NH一TPD等方法对磷钨酸铜进行了表征。考察了磷钨酸铜催化剂催化合成THF的工艺。表征结果显示，磷钨酸铜具有Dawson结构，分子式为CuzHzP2WL8O62·nH2O，分子形态呈椭球状，同时具有Lewis酸中心和Br6nsted酸中心。与H6P2Wl8O62·nH2O相比，磷钨酸铜的Lewis酸性强、酸强度增强、但酸量降低。实验结果表明，适宜的反应条件为：催化剂用量3_3％(w)(基于1，4一丁二醇的用量)、反应温度180oC、反应时间35min，在此条件

3、下THF收率为96．7％。催化剂重复使用5次后，THF收率仍可达~t]93．3％。[关键词]Dawson型磷钨酸铜；酸催化；1，4一丁二醇；四氢呋喃【文章编号]1000—8144(2015)11—1351一O6[中图分类号]TQ251．1[文献标志码]APreparationofCu2H2P2W18062。nH20forCatalyticSynthesisofTetrahydrofuranCaoXiaohua一，Yan尸一，ZhouDezhi，XieBaohua，ZhanChangchao’(1．JiangxiProvincial

4、EngineeringResearchCenterofEcologicalChemicalIndustry，JiujiangJiangxi332005，China；2．KeyLaboratoryofJi~iangCityforPreparationandApplicationofOrganicFunctionalMolecules，JiujiangJiangxi332005，China；3．CollegeofChemicalandEnvironmentalEngineering，JiujiangUniversity，Jiujian

5、gJiangxi332005，China)[Abstract]AnewDawsontypecopperphosphotungstatecatalystwaspreparedfromDawsontypephosphotungsticacidandcupricnitratebydoubledecompositionmethod，andwascharacterizedbymeansofFTIR，XRD，SEM，EDS，Py—IRandNH3一TPD．Thecatalystwasusedinthecyclodehydrationof1，4

6、一butanedioltotetrahydrofuran(THF)．TheresultsshowedthatthecopperphosphotungstateexistedintheformofspheresandkepttheDawsonstructure．TherewerebothBr6nstedandLewisacidcentersinthecatalystanditsmolecularformulawasCuzH2P2Wl8O62‘nH2O．ComparedtoH6P2W18062。nH2O，theacidstrength

7、ofthecopperphOsphotungstateincreased，butitstotalaciditydecreased．Undertheoptimalreactionconditionsofmassratioofcatalystto1，4-butanediol3-3％reactiontemperature180oCandreactiontime35min，theyieldofTHFreached96．7％．Andafteritwasreusedfivetimes，theyieldstillreached93_3％．[Ke

8、ywords]Dawsontypecopperphosphotungstate；acidcatalysis；1，4一butanediol；tetrahydrofuran磷钨酸铜是一类新型绿色催化剂，可用作性能优异的酸碱还原、氧化还原或双功能催化剂[