[精品]工业催化论文

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1、工业催化论文液氮冷冻升华还原法制备燃料电池催化剂(pt/c)摘要:本文对冷冻干燥法制备Pt/c催化剂展开研究。主要从碳载体的不同处理方法和分散剂不同配比对催化剂性能的彫响这两个方而进行了探索,并与热干燥法制备的催化剂的性能进行了比较。结果表明,以氧化处理的碳为载体,用3()()mL超纯水洗涤,冻干法制备的催化剂比热干法制备的催化活性较高;本文还用热T•燥法制备了Pt/CNTs催化剂,并与Pt/C催化剂性能进行了比较。结果表明,Pt/CNTs性能好于Pt/C催化剂。关键词:燃料电池;冷冻干燥;电催化

2、;Pt/C催化剂;Pt/CNTs催化剂2研究内容因为影响Pt/C催化剂性能的因素有:粒子大小的影响、碳载体的影响、前驱体対Pt/C催化剂性能的影响、催化剂的表而形貌等,以及催化剂的冷冻十燥过程有:易氧化成分不致氧化变质、热敏成分较完整保留、固体骨架基木保持不变、Pt盐分散均匀等的特点,所以重点从以下儿方面展开探索与研究:(1)用不同的处理方法对碳载体进行预处理,并研究不同处理方法对碳载体处理的效果。(2)实现液氮冷冻■升华干燥法制备Pt/C燃料电池催化剂,并对冻干法制备催化剂工艺进行优化。(3)热

3、T燥法制备Pt/C催化剂,并与冻干法制备的Pt/C催化剂的性能进行比较。考察不同制备工艺对催化剂性能的影响,并对其机理进行研究分析。(4)在此基础上制备了Pt/CNTs催化剂,将其性能与Pt/C催化剂的性能进行比较,考察载体对催化剂性能的影响,分析研究载体对催化剂性能影响的机理。木课题工作流程拓扑图如图1所示。技术关键:通过真空冷冻T燥技术制备Pt/C催化剂,用电化学测量手段研究真空冷冻干燥法制备的Pt/C催化剂的电化学性能,探讨其影响的机理,最终判断真空冷冻干燥法制备的Pt/C催化剂的电化学性能

4、的优劣。3试验3.1碳载体的预处理由于载体对催化剂的性能有非常人的影响,所以在确定催化剂制备方法前,要确定载体的前处理方法。本试验采用水蒸气预处理法和氧化预处理法対碳载体进行预处理,并通过充分震荡沉积的方法,比较不同处理方法得到的碳载体在升丙醇与超纯水溶液中的分散性。3.2Pt/C及Pt/CNTs燃料电池催化剂的制备冷冻干燥法——称取一定虽的预处理后的碳粉,加入适量的异内醇。用超声波振荡,使碳粉在异丙醉屮均匀分散,并改变碳粉表面的亲水性。然后抽虑,除去多余的异丙醉,用超纯水洗涤,使水与醇达到一合适

5、比例,向其中加入一定量的0.00623mol-L-'的Pt(NH3)2(NO2)2前驱体。再用超声波振荡,使催化剂溶液混合均匀。将振好的、混合均匀的催化剂浆料转移到不锈钢杯屮。把不锈钢杯转移到盛有液氮的保温瓶屮迅速冷冻。将冻好的催化剂冻状物转移到真空冷冻干燥机中,抽真空冷冻干燥。收集冻干的催化剂进行出还原。热干燥法——称取一定量的预处理过的碳粉或者碳纳米管,向其屮加入体积比为1:1的片丙醇与超纯水,用超声波振荡,使碳粉均匀分散。振荡完后向其中加入一定量的().()0623niol・LJ的Pt(NH

6、3)2(N()2)2前驱体,再川超声波振荡,使前驱体和碳粉混合均匀。将振好的催化剂用磁子搅拌器搅拌加热干燥。收集干燥完的催化剂进行比还原。3.3催化剂电化学性能测试实验采用常规的三电极体系的电解池。研究电极为涂有催化剂的玻璃碳电极,辅助电极为Icn?的Pt片,参比电极为可逆氢标准电极。百先对催化剂在硫酸溶液屮循坏伏安性能进行测试:以O^molL1的H2SO4溶液为电解液,扫描电压范围为0.05~1.2V,然后分别以5、10、20、50mV『扫描速度测量循环伏安曲线,测试温度为室温25±rC0然后以

7、O^molf1的H2SO4溶液为电解液,往其中通入二甲瞇,使之饱和,测最催化剂亦饱和二甲储溶液屮的循环伏安曲线,最后以H2SO4浓度为0.5molL-C2H5OH浓度为l^molL'1溶液为电解液,测量催化剂在乙醇溶液中的循环伏安曲线。4实验结果与讨论4.1载体预处理的影响通过比较水蒸气处理的碳载体与氧化处理的碳载体的在异丙醇与超纯水混合液中分散性,发现用氧化法对碳载体进行预处理比用水蒸气法更好地对碳载体表面进行改性,便碳载体能在水中能更好的分散。其主要原因是,用水蒸气处理主要是対碳载体进行蒸汽

8、洗涤,而用氧化处理过程中,NaClO和HNO3能使碳载体表面形成更多含氧亲水基团,如・COOH、・CO、-CHO等。使碳载体亲水性增强,在水中更容易分散均匀。5结论本论文主要从碳载体预处理和冷冻干燥法制备催化剂两个方血來研究Pt/C催化剂的性能,比鮫了冻干法与热干燥法制得的催化剂在H2SO4溶液屮的循坏伏安和稳态极化性能,研究了Pt/C催化剂对■二甲瞇及乙醇的氧化性能,并进一步制备了Pt/CNTs催化剂。通过对Pt/C及Pt/CNTs催化剂的电化学分析及物理性能表征得到如下结论:1

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