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时间:2019-08-07
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1、原位红外技术研究CuxO/TiO2有机污染物光降解的作用摘要:本工作采用改进的溶胶-凝胶法和浸渍法制备了TiO2与另一半导体Cu2O组成的CuxO/TiO2光催化剂,运用XRD、N2吸附脱附、紫外可见漫反射光谱(DRS)、表面光电压谱(SPS)等手段进行表征,同时利用原位红外技术考察了CuxO/TiO2样品光催化降解乙烯、丙酮、苯的气-固相光催化氧化反应,对其光催化降解有机污染物的过程进行了研究。结果表明,TiO2与另一半导体Cu2O复合后,锐钛矿晶型的含量增加,晶粒度减小,比表面积增大,禁带宽度增加,表面光电压信号增强,光生电子-空穴对有效分离;C
2、uxO/TiO2样品对乙烯、丙酮、苯的光催化性能与纯TiO2相比均有不同程度的改善,乙烯可以被光催化氧化完全矿化生成CO2,而丙酮被光催化氧化可能生成中间产物丙酸,苯被光催化氧化可能生成中间产物苯酚和苯醌。关键词:TiO2;CuxO/TiO2;光催化氧化;原位红外光谱;有机污染物InSituFTIRStudyonPhotocatalyticDegradationofOrganicContaminantsoverCuxO/TiO2Abstract:TheCuxOdopedTiO2photocatalystwaspreparedbytheimproved
3、sol-gelandimpregnationmethod.XRD,N2adsorption,UV-Visdiffusereflectionspectroscopyandsurfacephotovoltagespectroscopy(SPS)wereap-pliedtostudytheeffectofCuxOdoping.Atthesametime,thephotocatalyticprocessofTiO2andCuxOdopedTiO2catalystsfordegradationofethylene,acetone,benzenewerefurt
4、herstudiedbymeansofinsituFTIR.TheresultindicatedthatCuxOdopingcouldenhancethephotocatalyticactivitiesofethylene,acetone,benzenetosomeex-tendascomparedwithpureTiO2.Theincreaseinphotoactivityisprobablyduetohighercontentofanatase,smallerparticlesize,higherspecificsurfaceareaandlag
5、erbandgap.Inaddition,thehigherphotocatalyticactivityofCuxOdopedTiO2maybeattributedtothestrongerphotovoltagesignalandtheeffectiveseparationofphotogeneratedelectron-holepairs.TheresultalsoshowedthatethylenecouldbephotocatalyticallyoxidizedtoCO2.Theacetoneandbenzenemaybephotocatal
6、yticallyoxidizedtopropionicacidandphenol,quinone,respectively.Keywords:TiO2;CuxOdoping;photocatalyticoxidation;insituFTIR;organiccontaminants.近年来,随着建筑装饰材料、化学物质的大量使用,汽车、摩托车尾气及工业废气等直接向空气排放,空气污染越来越严重,已经引起人们的广泛重视。以TiO2半导体为主的多相光催化氧化技术因与传统污染处理技术相比具有许多优点而倍受青睐,但是,由于光生载流子易于复合,因而无法从根本上解决
7、量子效率较低的问题。金属离子掺杂是改善催化剂光催化性能的有效途径,在TiO2中掺杂适量的其它金属离子,具有降低电子-空穴对的复合率、增加表面羟基位和改善光催化效率等作用[1~3]。稀土离子由于具有特殊的电子结构能有效地对TiO2进行表面改性。目前,TiO2掺杂稀土离子的光催化剂主要用于液相光催化[4~7],将其用于气相光催化反应的研究较少,而且利用原位红外光谱考察TiO2掺杂稀土离子对多种典型有机污染物的气相光催化降解过程也鲜见报道[8~11]。采用红外光谱不但可以了解各种分子在催化剂表面的静态吸附,还能够研究反应条件下(或反应定态下)的吸附物种类型
8、、结构及成键方式。Tamaru[12]提出了一个所谓原位红外光谱的“动态处理”方法。这种方法是基于在催化剂工
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