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《甲醇合成Cu_ZnO催化剂前驱体的物相转变》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。
1、第30卷第9期催化学报2009年9月Vol.30No.9ChineseJournalofCatalysisSeptember2009文章编号:0253-9837(2009)09-0879-06研究论文:879~884甲醇合成Cu/ZnO催化剂前驱体的物相转变夏王琼,唐浩东,林胜达,岑亚青,刘化章浙江工业大学工业催化研究所,绿色化学合成技术国家重点实验室培育基地,浙江杭州310032摘要：采用共沉淀法制备Cu/ZnO合成甲醇催化剂,重点考察了Cu/Zn母料老化期间pH值的变化情况,并结合X射线衍射(XRD)、红外光谱、微分热重分析、程序升温脱附和扫描电镜等表征
2、手段研究了不同老化时间前驱体物相的变化.结果表明,老化前,前驱体主要以无定形碱式碳酸盐的形式存在;老化过程中,物相由无定形向晶体转变,铜锌开始掺入相应的碱式碳酸盐,此时母液pH值下降,溶液由蓝色变成蓝绿色.随着老化时间的增加,铜锌掺入量增加,晶粒逐渐长大,最终形成大量能生成高活性催化剂的前驱体物相(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2和(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6.XRD结果表明,老化时间对催化剂的CuO晶粒大小影响很大.关键词：甲醇;铜;氧化锌;共沉淀;老化;前驱体;晶相转变中图分类号：O643文献标识码：APhaseTransformationo
3、fCu/ZnOCatalystPrecursorsforMethanolSynthesis*XIAWangqiong,TANGHaodong,LINShengda,CENYaqing,LIUHuazhangStateKeyLaboratoryofGreenChemistry-SynthesisTechnology,InstituteofIndustrialCatalysis,ZhejiangUniversityofTechnology,Hangzhou310032,Zhejiang,ChinaAbstract:Cu/ZnOcatalystsformethan
4、olsynthesiswerepreparedbyaco-precipitationmethod.Duringtheagingprocess,theevolutionofpHvaluewasobserved,andthephasetransformationoftheprecursorswasstudiedbyX-raydiffraction(XRD),infraredspectroscopy,dif-ferentialthermogravimetry,temperature-programmeddesorption,andscanningelectronm
5、icroscopy.Theresultsshowthattheinitialprecur-sorsareamorphous,andthecrystallinephasesareobservedwithincreasingtheagingtime.Theaccompanyingstructuraladjustmentofthecrystallinephasesissignificantandprovidedmanychanceforthesubstitutionofcopperandzincintheprecursors.ThedecreaseofpHvalu
6、ecoincideswiththecolortransition.Alargeamountof(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2and(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6wereobtained.XRDresultsindicatethatcopperparticlesizewasinfluencedbytheagingtime.Keywords:methanol;copper;zincoxide;co-precipitation;ageing;precursor;phasetransformation[3~5][6][7]铜基催化剂被广泛应用于甲醇合成
7、、CO低温催化剂的主要物相.Bems等和Millar等发水蒸气变换以及甲醇水蒸气重整制氢等催化反现沉淀时Cu/Zn配比不同,催化剂前驱体的物相组[1~3][8]应.目前该类催化剂一般采用共沉淀法制备.制成存在较大的差异.Liu等研究了pH值和反应温备条件及原料配比对制备的催化剂的性能有较大影度对催化剂前驱体物相的影响,当pH≤6时,前驱响,其中催化剂前驱体的物相组成是影响催化剂性体主要以Cu2(NO3)(OH)3形式存在;pH≥7时,前驱[3]能的关键因素之一.研究表明,催化剂前驱体中主体主要以(Cu,Zn)2(CO3)(OH)2形式存在.要存在碱式碳酸铜C
8、u2(CO3)(OH)2、绿铜锌矿(Cu,目前,对铜
