固载化AlCl_2c3_催化剂上PAO制备的分析

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1、独创性说明作者郑重声明：本硕士学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含为获得大连理工大学或者其他单位的学位或证书所使用过的材料．与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并袁示了谢意。作者签名：舅j洁大连理工大学硕士研究生学位论文大连理工大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解“大连理工大学硕士、博士学位论文版权使用规定”，同意大连理工大学保留并向国家有关部

2、门或机构送交学位论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阆。本人授权大连理工大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，也可采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。作者签名：生叁谨聊躲蕴墨塑．导师签名：垄笙!鱼茎复．07年b睫f8E大连理工大学硕士学位论文引言聚a．烯烃，简称PAO，是合成润滑油的一种。近年来，由于社会对节能和环保要求以及发动机油对热稳定性要求的进一步提高，单用矿物油已调配不出满足日益苛刻要求的高档油品。PAO作为合成润滑油的一种，具有液体范围宽，粘温性能好，倾点低，

3、粘度指数高，蒸发损失小，对添加剂感受性好，高温热氧化安定性好，结焦少，无毒，对皮肤有浸润作用等优点，其需求量日益增长。传统的合成PAO的催化剂主要有均相Lewis酸型、齐格勒型、茂金属等。这些均相催化帮j已经在工业上成功地应用，并获得了巨大的经济效益，但是在反应结束后，产品需要进行萃取和洗涤等后期处理，由此产生大量液相或气相流出物，并且这些步骤会在产物中留下卤化物，导致加氢补充精制催化剂的消耗，严重污染环境，腐蚀设备。随着环境标准对工业发展限制程度的增加，针对传统均相催化剂的缺陷，开发利于催化剂分离、回收的非

4、均相催化剂是近年来国内外学者研究的热点。目前研究的催化剂主要有四类：负载型非茂类健化剂是对金属茂催化剂的改进，由过渡金属与有机铝氧化物负载于多孔载体，催化机理有待进一步探讨，尚处于开发阶段；分子筛催化剂具有较高的聚合活性，但是大分子的聚合物会堵塞孔道，寿命较短：负载型金属氧化物或金属盐类催化剂主要是CrO-NiSOjAl203、CrO／Si02等，尽管具有活性高和产物粘度指数高等优点，但Cr的毒性很大，工业应用受到限制：非均相Lewis酸阳离子催化剂将Lewis酸催化剂负载于无机多孔物质，形成金属-氧键，在促

5、进剂存在下催化a一烯烃聚合，有较好的催化活性。虽然非均相聚合反应催化剂可以解决环境污染等问题，但是仍然普遍存在催化剂单程寿命较短、须频繁再生等问题。因此，研制活性高、单程寿命长的环境友好催化剂，开发高效节能的反应技术，仍然是PAO生产中迫切需要解决的关键问题。A1C13作为催化剂在聚合反应中具有极高的活性。但其缺点也相当明显，多年来人们～直在努力研究AlCh的固载化，希望能在保持AICl3优良特性的前提下，解决存在的问题，使其转变为对环境友好的催化剂。人们对A1C13固载化进行了长达50多年的研究，研究的重点

6、是通过化学反应把AICl3嫁接至lJy-A1203和Si02等常用载体上。主要方法有两种：一种是气一固反应法，先将AICl3升华，再与固体载体反应；另一种是溶剂反应法，将AICh溶解于CCh、CHCl3等溶剂中，通过浸泡、回馏等方法使AlCh与固体载体反应。一般认为Alcl3固载化机理是A】C13与载体表面羟基的反应，脱出HCI气体的同时，载体表面上生成一O—AJCl2活性物种，其具有超强酸性(Ho_<-13．75)。固载化Atcl3催化剂上PA0制备的研究蔡天锡教授等经过15年的艰苦努力，研制开发了独特的A

7、IC

8、3固载化催化剂制备技术，采用这种方法制备的催化剂活性高、重复性好，在异丁烯低度聚合、苯与长链烯烃烷基化反应及a．烯烃聚合等反应中表现出优良的催化性能，该催化剂不仅能够保持传统AICl3催化剂高活性、低反应温度的特点，而且还具有选择性好、可再生、容易与产物分离等优点。本文将固载化AICl3催化剂应用于1．癸烯聚合反应中，考察了反应条件对该催化剂催化性能的影响，并且对催化剂的失活机理进行了探讨。一2一大连理工大学硕士学位论文1文献综述近年来，随着国内外机械制造等行业水平的不断提高，与这些行业相配套使用的润滑

9、油也向着品种多元化，质量精益化、性能高档化、要求苛刻化、数量增多化以及节能的方向发展，加上发动机油对热稳定性要求的进一步提高，特别是以美国为代表的“美洲标准”和以德国、英国为代表的“欧洲标准”对润滑油的现在和未来都提出了更新的要求。单用矿物油作为润滑油已调配不出满足日益苛刻使用要求的高档油品，而通过化学合成的方法制各的合成润滑油性能优良、使用寿命长、机械磨损小，不仅能满足特殊工况下苛亥《的使用要求，