薄膜生长中的表面动力学(Ⅰ)

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1、第!"卷第#期物理学进展$%&’!"，(%’#!))"年"月*+,-+.//0(*12/03/456’，!))"!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!!文章编号：#)))!)78!（!))"）)#!)))#!9#薄膜生长中的表面动力学（"）王恩哥（中国科学院物理研究所国际量子结构中心，北京#)))<)）摘要：本文较全面地从理论上研究了薄膜生长过程中原子在表面上的各种动力学表现，涉及的内容包括亚单层生长时，原子在表面上的扩散，粘接，成核，以及已经形成的原子岛之间的相互作用，兼并，失稳，退化等一系列过程。作为研究的基

2、础，在本文的第一部分（即)#9章）中，我们首先介绍了目前这方面理论研究中所主要使用的各种方法。例如，第一性原理计算，分子动力学模拟，蒙特卡罗模拟，速率方程和过渡态（>/>）理论等。基于这些研究，我们介绍给读者为什么原子成岛时在低温下选择分形状，而在高温时则选择紧致状。这一过程可以用经典的扩散子限制集聚理论（?@AABC@%DEF@G@HIJ=KK6IK5H@%D，?F=）。然而当有表面活性剂存在时形核的规律完全相反，由此提出了一个反应限制集聚理论（+I5LH@%DEF@G@HIJ=KK6IK5H@%D，+F=）。这两个理论目前可以很好地解释亚单层生长时的一般形核规律。接下来我

3、们讨论了长程相互作用对生长初期原子形核的影响，并进一步得出了相应的标度理论。在第9章我们系统地研究了分了吸附对二维原子岛形状的控制性，从而提出了边!角原子扩散的对称破缺模型。关键词：表面动力学；薄膜生长；纳米结构；形核理论；原子扩散中图分类号：,8<8M#文献标识码：=)引言随着现代微电子及光电子工业向着集成化和微型化发展的趋势，探索满足特殊需求的材料和器件结构并研究其制备过程、控制条件以及相关的特异量子效应，已经成为当今众多学科交叉研究的热点之一。特别是为了满足市场需求，器件的尺寸将越做越小。8)年代的真空器件尺寸是几LG大小，9)年代的固体器件尺寸是GG大小，<)年代超大

4、规模集成电路中的器件尺寸是大小，预计二十一世纪的分子／电子器件尺寸将是在DG$G量级的。就一般情况而言，这些材料和结构都是在非平衡态下通过薄膜生长而获得的。因此，薄膜科学逐渐成为一门研究薄膜制备技术、生长机理、控制方法和物性分析的科学。收稿日期：!))!!##!#:基金项目：国家重点基础研究:;"计划（-!))))9;#)"）；国家高技术<9"计划（!))!=="###7#）；国家基金委“创新研究群体”（9))!#8)"）；国家基金委面上项目（#::;8)9:）；国家基金委重点项目（万方数据#)#"8)")）!物理学进展!6卷经过近!"年的发展，薄膜科学已经包含了极其丰富的内

5、容。众所周知，薄膜材料的制备归根到底是一个表面动力学过程，它集中地表现为原子在表面上的扩散、粘接、成核、生长，以及原子岛之间的相互作用、兼并、失稳、退化等一系列的表面原子过程。这方面研究的重要性将表现在如下两个方面。首先，从基础研究的角度来看，薄膜制备的质量与生长初期沉积原子在亚单层的扩散及成岛的形状有关。因此，对形核机理的研究将涉及到吸附原子之间及其与基底原子之间的相互作用等诸多表面科学的基本问题。另外薄膜生长往往表现出一些特殊的动力学规律，这些规律可以被某一形式的标度理论来描述。在一定的条件下，发展薄膜生长的动力学方程，并由此获得对应的标度系，已经导致了近二十年来在固体物

6、理和统计物理交叉领域里的一系列重要发现和突破［#］。其次，从技术应用的角度来看，人造材料的力学、电学和磁学性质完全依赖于纳米微结构的界面理想程度。对各种制造工艺的控制和改进，极大地体现在对原子水平上薄膜生长中各种复杂原子过程的了解。因此，在原子尺度上去研究这些物理现象，对理解生长过程、控制生长条件、提高多层膜制备质量、掌握纳米结构的形成和稳定性规律、验证其对薄膜物理和化学性质的影响从而改善薄膜和低维结构的制造工艺具有直接的重要意义。而这方面的基础研究成果必将进一步激发下一代微电子／光电子工业的技术革命［!］。#薄膜的表面形核与生长在外延生长中，由于真空沉积过程处于热力学非平衡

7、状态，因此材料的形核和生长是一个动力学过程。正因为如此，薄膜生长导致了非平衡状态下一系列丰富的表面形貌，以及相应这些表面形貌的晶格弛豫问题。而形核、生长和弛豫的研究，为我们探索和了解周围世界的许多事物提供了新的思路，从平常我们所见到的地表腐蚀到药物制备中的样品沉淀，再到目前前沿领域的热点课题：纳米材料的制备和组装。考虑到外延膜与衬底晶体结构的物理匹配性质，外延生长包括同质外延生长和异质外延生长两种方式。同质外延是在单晶基底表面外延生长同种元素组成的单晶薄膜；异质外延是在单晶基底上生长不同元素的单晶薄膜。