硅锆层柱蒙脱石的合成及热稳定性

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1、第t{卷第t期催化学报t

2、

3、z年t月∂²¯qt{²qt≤«¬±¨¶¨²∏µ±¤¯²©≤¤·¤¯¼¶¬¶¤±∏¤µ¼t

4、

5、z硅锆层柱蒙脱石的合成及热稳定性3贾定先李栋藩33张盈珍k中国科学院大连化学物理研究所o大连ttysuvl关键词层柱蒙脱石o合成o硅锆交联柱o热稳定性层柱蒙脱石作为一种新型大孔分子筛型催化材料o近年来一直受到人们的重视q目前对锆层柱蒙脱石已做了很多研究≈tou o但对混合双组分µu交联柱蒙脱石的研究却很少有文献报道q本文用硅溶胶和氧氯化锆共聚的方法成功地合成了≥¬uÙµu混合交联柱的层柱蒙脱石≥¬µ2°o研究了≥¬u的存在对层柱蒙脱石孔结构的大小和热稳定性的影响q并

6、以xsh的乙醇水溶液为合成溶剂o研究了溶剂对锆层柱蒙脱石热稳定性的影响q1实验部分1q1Να型蒙脱石的制备采用辽宁黑山钙型蒙脱石o其阳离子交换当量为zv°¨´Ùtssªq用水漂洗蒙脱石矿粉o去掉不溶漂浮物o用沉淀分离法不断提取颗粒小于uΛ°的蒙脱石o用p后t1s°²¯Ù¤≤¯溶液于xs∗ysε交换两次o产物用去离子水洗涤至无≤¯o于xsε烘干q1q2锆交联剂的合成用µ≤¯u#{u配制成s1u°²¯Ù的溶液o不断搅拌下加热至{s∗

7、sεo不同时间老化后o冷却到室温备用q1q3硅锆交联剂的合成将wsh硅溶胶稀释到s1t°²¯Ùo用超声波分散ty«q取该溶液滴加到s1u°²¯Ùµ≤¯u#{

8、u溶液中o不断搅拌o加热到{xεo反应v«o于室温老化备用q1q4层柱蒙脱石的合成取一定量的¤型蒙脱石o用水或xsh乙醇作溶剂配制成th的蒙脱石悬浊液o在剧烈搅拌下加入不同条件下合成的交联剂o使µÙ¦¯¤¼比为w1s°°²¯Ùªo在室温下连续搅拌pu«后o产物用去离子水洗涤至无≤¯o于tusε烘干o得到锆层柱蒙脱石2µ2°k指交联剂老化l或硅锆层柱蒙脱石Α2≥¬µ2°kΑ指交联剂中≥¬Ùµ摩尔比lq1q5层柱蒙脱石的表征÷射线衍射实验在理学Ù°¤¬2µ¥tu型转靶÷射线衍射仪上进行o层柱蒙脱石底面间距由δsstΚÙku¶¬±ΗloΚs1txw±°计算q比表面积在旅顺仪表元件厂生产的≤

9、2t型比表面仪上测定o样品在txsε用¨气流吹扫vs°¬±o用u吸附法o由∞×公式计算比表面积q差热分析和热失重分析在岛津×2型热分析仪上进行o在空气气氛中进行程序升温o升温k室温∗tsxsεl速度usεÙ°¬±o样品重vs°ªq2结果与讨论2q1层柱蒙脱石的合成合成条件对层柱蒙脱石的影响见表tq氧氯化锆溶液在室温老化uw«o合成的µ2°底面间距较小o为t1yv±°~先在{xε高温老化v«再在室温老化uw«o¯2µ2°的δsst值增加到t1{±°oksstl面衍射峰强也有所增强q说明高温老化交联剂有利于底面间距的增加o使二维孔结构变大q{xε老化v«后室温再老化从

10、y«增加到vvy«

11、oδsst只增加s1sw±°o说明老化

12、y«后o可以得到高底面间距的µ2°o再延长老化时{n形式存在间效果不大q氧氯化锆晶体中锆以四聚体离子≈µwkl{kultyo溶于水后水解为un四聚体离子≈v ≈µwkltwkultso每个锆原子含有u或v个非桥键基o锆四聚体µw之间通过该基形成新的桥键而结合在一起o形成多聚合锆四聚体kµwlνq金属离收稿日期}t

13、

14、x2tu2syq贾定先}男o硕士o现在苏州大学化学系工作q3国家自然科学基金资助项目q33通讯联系人q{s催化学报t{卷子水解是个吸热过程o且多级水解分步进行q{xε高温老化v«后o有利于kµwlν的形成o使交联剂体积变大o把蒙脱石

15、层撑得更开q延长老化时间也有利于kµwlν的形成o且使µ≤¯u水解物种形成可几分布o使µ2°中柱子分布更均匀oksstl面÷峰强有所增加q用tΒt乙醇水溶液取代水作合成溶剂o合成了∞µ2°o其δsst值变化不大o但其比表面积由µ2uu°的usx°Ùª增加到uux°Ùªo说明在乙醇溶液中o有利于kµwlν和蒙脱石的交联o使交联度增加o表面积增大q÷测试发现∞µ2°的ksstl面衍射峰强度也有所加强q表1样品Ζρ-ΠΙΛΜ和ΣιΖρ-ΠΙΛΜ的底面间距和比表面积פ¥¯¨t¤¶¤¯¶³¤¦¬±ª¤±§¶∏µ©¤¦¨¤µ¨¤²©µ2°¤±§≥¬µ2°¤©·¨µ¦¤¯¦¬±¤·¬²±¤·tx

16、sε≥¬Ùµª¨¬±ª·¬°¨k«lδu≥¤°³¯¨sstÙ±°ΣÙk°Ùªl°²¯¤µµ¤·¬²3{xε²²°·¨°³¨µ¤·∏µ¨µ2°psuwtqyvusxt2µ2°pvuwtq{spw2µ2°pv

17、ytq{wusvtw2µ2°pvvvytq{{p∞µ2°33psuwtqywuuxsqt2≥¬µ2°sqtv

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