聚碳酸亚丙酯的生物降解和热降解性能研究

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1、中山大学博士学位论文聚碳酸亚丙酯的生物降解和热降解性能研究姓名：陆夏莲申请学位级别：博士专业：凝聚态物理指导教师：孟跃中20091201Z膨乏聚碳酸亚丙酯的生物降解和热降解性能研究凝聚态物理专业陆夏莲指导教师：孟跃中教授摘要聚碳酸亚丙酯(PPC)是以温室气体二氧化碳为主要原料制得的高分子材料，义具有生物降解性，因而是节省石油资源的绿色环保材料．对其性能展开深入的研究不仅具有理论价值，还可为其今后的广泛应用提供依据．本论文研究了PPC的生物降解性能和热降解性能．在堆肥条件下，进行了PPC薄膜的堆肥实验．实验结果表明，分子量对降解速度有明显的影响．分子量为2万的

2、薄膜在短短一个月内完全崩解，分子量为8／，的懑膜在半年的堆肥中的降解速度相比明显减慢．C02释放实验表明PPC的最夕冬降解产物为C02等．PPC的生物降解过程：PPC分子在微生物的作用下，仅发生以无规断链为主的降解，断链位置发生在羰基处．微生物实验表明微生物降解PPC的机理复杂．在非堆肥条件下，进行了PPC薄膜的城市固体垃圾土埋实验和塘泥土埋实验．分子量为2万的薄膜经半年的降解无分子量的变化但发生了明显的失重现象，而分子量大于8万的薄膜没有失重，但数均分子量有变化．同分子量的试样在固体垃圾中的降解效果稍好于塘泥．分子量为2万的试样表现出良好的生物降解性能．相

3、比之下，PPC在堆肥条件下的降解速度更快．PPC复合材料的系列堆肥实验表明：高分子量的PPC／淀粉复合材料表现出良好的可堆肥能力．在堆肥实验过程中淀粉与PPC的相互作用表现得更加明显，伴随淀粉的降解，PPC的分子量急剧下降，多分散指数迅速上升，在为时半年的堆吧过程结束时，四种不同淀粉含量的复合材料薄膜几乎完全崩解，其中淀粉含中山大学博士学位论文2009聚碳酸亚丙礴的生物降解和热降辑性能研究量为70％的复合材料在堆肥120天已100％崩解．PPC／木粉复合材料在堆肥条件下发生了有限的降解．木粉的加入，在堆肥前期可加快材料的崩解，但后期的作用不明显．而CaC03

4、与PPC共混后，对材料生物降解性能的改善没有帮助．在共混过程中，CaC03可使PPC分子的分子量明显下降．在非堆肥条件下，还考察了不同淀粉含量的PPC／淀粉复合材料薄膜在城市固体垃圾和塘泥中的降解性能．在塘泥实验中，分子量下降稍缓些，失重稍大些．PPC／淀粉复合材料的降解可分为三个阶段．在第一阶段，微生物附着在复合材料表面繁殖．第二阶段，微生物分泌的淀粉酶导致淀粉的降解，淀粉降解留下了大量孔洞和相界．第三阶段，主要是PPC的缓慢降解，但仍有少量淀粉被包裹在PPC中．尽管降解效果不如堆肥，但淀粉含量大于50％的复合材料在非堆肥条件仍表现出较好的生物降解性能．用

5、Ozawa、Friedman、Kissinger三种方法分别计算了不同大小分子量的PPC的热分解活化能，各种方法拟合得到的活化能E值比较接近，不同大小分子量的PPC的热分解活化能值的范围为102-158kJ／m01．对分子量为12万的PPC利用Satava-Sestak法得到热分解的动力学机理函数有两个，在温度较低时降解机理函数的积分形式为1一(1一口)4，反应机理为具有圆柱对称性的反应级数为4的相边界反应；而在较高温度时降解机理函数的积分形式则为11(1一口)，反应机理为反应级数为2的化学反应．在同等实验条件下，随着PPC分子量的增加，5％热失重温度和最大

6、热分解温度均向高温方向移动．关键词：聚碳酸亚丙酯，生物降解，可堆肥，热分解，机理函数．lBiodegradabilityandthermaldecompositionpropertyofPoly(propylenecarbonate)CondensedMatterPhysicsByXialian丛Supervisor：ProfessorYuezhong幽：旦篮AbstractThebiodegradabilityofpoly(propyleriecarbonate)(PPC)undercompostingconditionswasexamined．Speci

7、menwithM。=26，900disintegratedcompletelyduring1monthburial．C02releaseexperimentdisclosedthatdegradationproductsofPPCcontainedC02，IR，1NMRandLCsuggestedtheabsenceofcycliccarbonateinthebiodegradableproducts．Thebiodegradableprocessisasfollows：microorganisms’attackleadstothechainscission

8、reactionofPPCmoleculechain