重闪烁体PbWO4和PbWO4RE3的发光研究

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1、中国科学技术大学博士学位论文重闪烁体PbWO<,4>和PbWO<,4>:RE<'3+>的发光研究姓名：周东方申请学位级别：博士专业：核技术及应用指导教师：施朝淑2002.12.1摘要PbWO。作为探测高能粒子能量的闪烁晶体将用于欧洲核子中一6,(CERN)在本世纪初建成的大型强子对撞机(LHC)1-的CMS工程的电磁量能器之中。虽然人们对PbWO。晶体及其应用特性己做了较深入广泛的研究，并且已经能够制备出符合要求的PbWO。晶体，但对其发光机理的研究却有待深入，一些基本问题仍然在讨论之中。本文研究分两部分：(1)在不同环境中合成或退火后Pb

2、wO。的发光特性，仔细分析了新发现的378nm激发带的起源、性质及其与蓝光发射的关系，提出了增强PbW04蓝光的办法；(2)首次系统地研究了PbWO。：RE”的制备及其发光特性，特别是能量传递现象及其机理，在PbWO。：RE”(十三种稀土离子)中普遍存在PbWO。基质一RE”的能量传递，显示稀土离子特征发光，其中以Dy”的发光最强，同时PbWO。发光被猝灭，唯有Gd”对PbWO。晶体发光具有特殊的敏化作用。一、在空气(氧化性气氛)中合成的PbWO。的发光以强绿光为主，同时有蓝光，具有强而窄的310nm激发带；在含有活性炭的真空(还原性气氛)

3、中合成或退火的PbWO。发光以较强的蓝光为主，新增一个强而宽的378nm激发带：在含有活性炭的空气中合成的PbWO。，其发光光谱具有以上两者的特点。PbWO。蓝光发射的378nm激发带能激发PbWO。的蓝带，而不能激发其绿带。在378nm带激发下，PbWO。的发光仍是峰值为430nm的蓝带；并在y射线激发下，其发光衰减时间为5ns。因此，在378nm激发下，PbWO。的发光是与310nm带激发时相似的本征蓝光。即378mn激发的PbWO。蓝发光中心与310nm激发的蓝发光中心可能是同一个发光中心。在含有活性炭的真空中退火后的PbWO。微晶的

4、蓝发光比退火前约强30～50倍。在同样气氛中退火后的PbWO。：Gd3+粉末和PbWO。：Y单晶，其蓝发光也比退火前约强同样倍数。一块PbWO。晶体在不同环境中多次退火，其发光随气氛的氧化性和还原性不同而变化很大。PbWO。的蓝光和绿光强度的变化可能是分别与PbWO。中氧空位和氧填隙原子有关。二、本文研究了PbWO。：RE”(RE=Ce，Pr，Nd，Sm，Eu，Gd，Tb，Dy，Ho，Er，Tm，Yb)的发光及其能量传递现象。其中ce”的5d能级可能进入了PbWO。的导带，Gd”的发光被猝灭，Nd”、Yb”的发光在红外，没有观察到上述四个离

5、子在紫外和可见光区域的特征发光。而其余稀土离子的特征发光在PbWO。中都很明显，它们是P，的487nm峰(3Po一3H4)和645nm峰(3po一3F2)，Sm3+的644nm峰(4Gm一6H％)，Eu”的615nm峰(5Do一7F2)，Tb”的546nm峰(5D4—7F5)，Dy”的574nm峰(4Fm一6H13n)，Ho”的542nm峰(5S2—518)，Er3+的526nm峰(2H㈨一4115m)和550nm峰(4s3n一4115n)，Tm”的475nm峰(1G4—3H6)。PbWO。：RE”发光中的能量传递有其特点，在用310nm带

6、激发时PbWO。基质可以把能量传递给稀土离子发光，而用378nm带激发时PbWO。基质却不能把能量传递给稀土离子发光。378nm带与310nm带同样可以激发PbWO。的本征蓝发光，而能量传递现象却不一样。在PbWO。中掺入Gd3+可以增强PbWO。的发光。Gd”在PbWO。中的特征发光完全被猝灭，掺杂～50ppm和100ppmGd”可以分别提高PbWO。的绿光和蓝光约20％。Gd3+对PbWO。敏化作用的原因可能是它们之间存在Gd3+&PbWO。反传输，因为Gd3+的激发态恰好被包括在PWO基质的激发带中。在有活性炭的真空中制备的PbWO。

7、：Gd3+微晶粉末，在378nm和310nm激发下的蓝发光强度分别是普通Bridgman方法生长的PbW04单晶蓝光强度的～50倍和～10倍。PbWO。：Gd”在大剂量y射线辐照后其发光性能未发生改变，说明PbWO。：Gd”具有强的抗辐照效应，它将可能成为抗辐照能力强而蓝发光又强的闪烁晶体。在PbWO。：RE“发光中能量传递最强的是ebW04：D／+，310nm激发下从PbWO；基质到Dy3+离子能量传递的浓度依赖呈线性关系，这表明向Dy3+传递能量的PbWO。基质发光中心是本征的而不是缺陷类。文中研究了PbWO,：RE3+发光中能量传递的

8、机理。在RE”稀土离子发光的激发谱中都有基质PbWO。发光的激发带(峰值为310ran，265nm)，它是基质--)RE”稀土离子能量传递的基本特征和主要依据。在ebWO,：Tb