石油沥青质含硫结构的XANES导数光谱研究

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1、第4l卷第11期燃料化学学报Vo1．41No．112013年11月JournalofFuelChemistryandTechnologyNOV．2013文章编号：0253-2409(2013)11-1328-08石油沥青质含硫结构的XANES导数光谱研究张龙力，王春岚，赵元生，杨国华，苏梅，杨朝合(1．中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室，山东青岛266580；2．胜利油田森诺胜利工程有限公司，山东东营257000；3．中国石油天然气股份有限公司石油化工研究院，北京100195)摘要：采用x射线近边结构谱(XANES)研究沥青质中硫

2、的存在形态，针对沥青质的未知复杂混合体系特性，采用高阶导数谱图分析方法，提高XANES的分辨率，准确分析沥青质中硫的存在形态；采用反正切和高斯函数分峰拟合、定量解析谱图，针对不同氧化态硫3p轨道空余状态不同引起l一3p跃迁几率不同，提出峰面积修正因子，以准确分析体系中各形态硫的相对含量。结果表明，石油沥青质中硫主要存在形式为硫醚、噻吩、亚砜、噻吩砜和硫酸酯，常减压渣油沥青质中基本不含硫醚。关键词：沥青质；硫；X射线吸收近边结构谱；高阶导数谱图中图分类号：TE622文献标识码：ASpeciationandquantificationofs

3、ulfurcompoundsinpetroleumasphaltenesbyderivativeXANESspectraZHANGLong-li，WANGChun．1an，ZHAOYuan—sheng，YANGGuo．hua，SUMei，YANGChao．he(1．StateKeyLaboratoryofHeavyOil，ChinaUniversityofPetroleum(Eastchina)，Qingdao266580，China；2．ShengliOilfieldSino—shengliEngineeringCo．，Ltd．，Do

4、ngyin257000，China；3．PetrochemicalResearchInstitute，CNPC，BeOing100195，China)Abstract：TheXANESspectrumisemployedtostudythesulfurfunctionalgroupsinasphaltenes．Sincetheasphaltenesarecomplicatedmixture，itisdi~culttodistinguishdifferentclassesofsulfurcompoundsinasphaltenes．The

5、refore．thehigherorderdeftvativespectraofsulfurXANESwereintroducedinordertoimprovesulfurXANESresolutionandtoqualitativelyanalysissulfurfunctionalgroupsinasphaltenes．SulfurXANESspectraweredeconvolutedbyusingofseveralGaussianandarctangentfunctionstoquantifythesulfurspecies．

6、Inordertoconvertpeakareapercentagestoatomicpercentages，therelative1S—}3transitionprobabilitiesofdifferentsulfurclassesmustbeconsidered．TheareasofthedifferentGaussianpeakSwerecalculatedandrevisedfortheiroxidationstate．dependentabsorptioncross．section．Thecontributionofsulf

7、urspeciestototalsulfurwascalculatedbythecorrectedDeakareas．Theresultshowedthatsulfurspeciesinasphaltenesofatmosphericandvacuumresidueweremainlyinformofthiophene，sulfoxide，thiophenesulfoneandsulfate。whilehardlycontainedsulfide．Keywords：asphaltenes；sulfur；XANES；higherorder

8、derivative硫是大多数石油中含量最丰富的杂原子，虽然重质油中硫化物的类型和分布，对重质油加工硫在原油中的分布比其他杂原子相对均匀，但和其具有重要意义，是重质油加工工艺优化、重质油脱硫他杂原子一样，大