微波辅助H3POx,+Ag改性TiO2及光催化降解气相甲苯的研究

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1、华中科技大学博士学位论文摘要TiO2光催化具有氧化活性高、化学性质稳定、环境友好等特点，被广泛应用于有机污染物治理中。然而由于TiO2的禁带宽度较大(>3.2eV)，只能被小于385nm波长的紫外光激发，且由于光生电子和空穴容易重新结合，限制了其光催化效率的提高。为了改善TiO2的光催化活性，本文采用微波加热法，使用H3POx和Ag对TiO2进行改性。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外漫反射光谱(FT-IR)、紫外漫反射吸收光谱(UV-Vis)、环境扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征手段，研究了TiO2前驱体、

2、微波条件、H3POx和Ag的用量对材料晶体特征的影响。并以气相甲苯为对象，进行催化活性试验。提出了气相甲苯光催化降解机理。研究了催化剂表面温度对甲苯降解效率的影响，优化了气固光催化反应参数。主要结论如下：(1)以TiO2干凝胶为前驱体，采用微波加热法可以在短时间内制备出粒径小、比表面积大、结晶完全的TiO2。延长微波时间、升高微波温度、增大微波加热功率、增加反应釜内的压强有利于晶体充分结晶，但晶体粒径的增大抑制了TiO2的催化活性。(2)H3PO4的存在抑制了TiO2粒子的增长。采用TiO2干凝胶为前驱体，微波加热制备H3

3、PO4改性的TiO2，可以得到粒径更小的催化剂，材料的光催化活性得以改善；增加磷酸用量可抑制催化剂粒径增长和晶体的结晶，降低了光催化活性。当磷酸与TiO2的摩尔比为1:10时，所制备的催化剂对甲苯的降解效率最高。H3POx的存在拓宽了TiO2的光吸收阈值。其中H3PO2改性的催化剂粒径最小，对甲苯的光催化降解效果最好，为61.6%。苯甲醇、苯甲醛、甲基苯酚在催化剂表面的吸附是磷酸改性催化剂失活的主要原因，H3PO2改性的TiO2有较好的抗失活性能。(3)Ag可以抑制TiO2锐钛矿的增长，降低催化剂相变温度，利于混晶体的出现

4、，改善了材料的光催化活性。但当Ag与TiO2的摩尔比大于1:100时，催化剂的粒径反而有所增大。Ag使催化剂的光吸收阈值有所红移，增强了催化剂在可见光范围内的光吸收能力。Ag/TiO2摩尔比为1:100，得到的催化剂对甲苯的催化活性最好。H3POx和Ag共存改性TiO2改善了催化剂的活性。I华中科技大学博士学位论文(4)H3PO2和Ag共存改性的TiO2(PO2/Ag/TiO2/MW)光催化降解甲苯可以产氢，氢气对甲苯的降解效率有所抑制，但阻止了催化剂失活；O3在催化体系中的存在提高了甲苯的降解效率和产氢量。(5)升高催化

5、剂表面的温度有利于催化效率的提高。以活性炭纤维为载体有利于催化剂表面温度的升高，但是由于活性炭纤维与TiO2之间对甲苯分子存在吸附竞争，实际上降低了对甲苯的催化效率。锡箔纸具有良好的光散射性能，可提高催化剂的光子吸收效率，改善催化剂对甲苯的催化效率。通过正交试验得到，在直径为9cm，2高45cm的反应器中，最优的光催化反应参数是：催化剂膜面积为660cm，灯距为3cm，催化剂用量为4.32g。关键词：微波加热；气固光催化；甲苯；磷酸改性；Ag掺杂；产氢II华中科技大学博士学位论文AbstractSubstantialeff

6、orthasbeendevotedtostudythephotocatalyticdegradationoforganicpollutantsusingnanostructuredTiO2catalystduetoitshighoxidationefficiency,outstandingchemicalstabilityandenvironmentallyfriendlynature.However,theefficiencyofthephotocatalyticdegradationreactionislimitedb

7、ythewidebandgap(>3.2eV,onlyabsorbingtheUVlightofλ<385nm)andthehighrecombinationrateofphotoinducedelectronsandholes.Atthesametime,thepracticalapplicationofTiO2inthefieldofgas-solidphotocatalysisislimitedbytheweakadsorptioncapacity.Inordertoimprovethephotocatalytica

8、ctivity,increasetheadsorptioncapacity,andextendtheopticalabsorptiontovisiblelightregion,inthisdissertation,TiO2wasmodifiedbyH3POxandAgusingthemethodofmi