欢迎来到天天文库
浏览记录
ID:37423852
大小:5.86 MB
页数:161页
时间:2019-05-23
《微波辅助H3POx,+Ag改性TiO2及光催化降解气相甲苯的研究》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、华中科技大学博士学位论文摘要TiO2光催化具有氧化活性高、化学性质稳定、环境友好等特点,被广泛应用于有机污染物治理中。然而由于TiO2的禁带宽度较大(>3.2eV),只能被小于385nm波长的紫外光激发,且由于光生电子和空穴容易重新结合,限制了其光催化效率的提高。为了改善TiO2的光催化活性,本文采用微波加热法,使用H3POx和Ag对TiO2进行改性。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶红外漫反射光谱(FT-IR)、紫外漫反射吸收光谱(UV-Vis)、环境扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征手段,研究了TiO2前驱体、
2、微波条件、H3POx和Ag的用量对材料晶体特征的影响。并以气相甲苯为对象,进行催化活性试验。提出了气相甲苯光催化降解机理。研究了催化剂表面温度对甲苯降解效率的影响,优化了气固光催化反应参数。主要结论如下:(1)以TiO2干凝胶为前驱体,采用微波加热法可以在短时间内制备出粒径小、比表面积大、结晶完全的TiO2。延长微波时间、升高微波温度、增大微波加热功率、增加反应釜内的压强有利于晶体充分结晶,但晶体粒径的增大抑制了TiO2的催化活性。(2)H3PO4的存在抑制了TiO2粒子的增长。采用TiO2干凝胶为前驱体,微波加热制备H3
3、PO4改性的TiO2,可以得到粒径更小的催化剂,材料的光催化活性得以改善;增加磷酸用量可抑制催化剂粒径增长和晶体的结晶,降低了光催化活性。当磷酸与TiO2的摩尔比为1:10时,所制备的催化剂对甲苯的降解效率最高。H3POx的存在拓宽了TiO2的光吸收阈值。其中H3PO2改性的催化剂粒径最小,对甲苯的光催化降解效果最好,为61.6%。苯甲醇、苯甲醛、甲基苯酚在催化剂表面的吸附是磷酸改性催化剂失活的主要原因,H3PO2改性的TiO2有较好的抗失活性能。(3)Ag可以抑制TiO2锐钛矿的增长,降低催化剂相变温度,利于混晶体的出现
4、,改善了材料的光催化活性。但当Ag与TiO2的摩尔比大于1:100时,催化剂的粒径反而有所增大。Ag使催化剂的光吸收阈值有所红移,增强了催化剂在可见光范围内的光吸收能力。Ag/TiO2摩尔比为1:100,得到的催化剂对甲苯的催化活性最好。H3POx和Ag共存改性TiO2改善了催化剂的活性。I华中科技大学博士学位论文(4)H3PO2和Ag共存改性的TiO2(PO2/Ag/TiO2/MW)光催化降解甲苯可以产氢,氢气对甲苯的降解效率有所抑制,但阻止了催化剂失活;O3在催化体系中的存在提高了甲苯的降解效率和产氢量。(5)升高催化
5、剂表面的温度有利于催化效率的提高。以活性炭纤维为载体有利于催化剂表面温度的升高,但是由于活性炭纤维与TiO2之间对甲苯分子存在吸附竞争,实际上降低了对甲苯的催化效率。锡箔纸具有良好的光散射性能,可提高催化剂的光子吸收效率,改善催化剂对甲苯的催化效率。通过正交试验得到,在直径为9cm,2高45cm的反应器中,最优的光催化反应参数是:催化剂膜面积为660cm,灯距为3cm,催化剂用量为4.32g。关键词:微波加热;气固光催化;甲苯;磷酸改性;Ag掺杂;产氢II华中科技大学博士学位论文AbstractSubstantialeff
6、orthasbeendevotedtostudythephotocatalyticdegradationoforganicpollutantsusingnanostructuredTiO2catalystduetoitshighoxidationefficiency,outstandingchemicalstabilityandenvironmentallyfriendlynature.However,theefficiencyofthephotocatalyticdegradationreactionislimitedb
7、ythewidebandgap(>3.2eV,onlyabsorbingtheUVlightofλ<385nm)andthehighrecombinationrateofphotoinducedelectronsandholes.Atthesametime,thepracticalapplicationofTiO2inthefieldofgas-solidphotocatalysisislimitedbytheweakadsorptioncapacity.Inordertoimprovethephotocatalytica
8、ctivity,increasetheadsorptioncapacity,andextendtheopticalabsorptiontovisiblelightregion,inthisdissertation,TiO2wasmodifiedbyH3POxandAgusingthemethodofmi
此文档下载收益归作者所有