挥发性有机物的气相光解及光催化降解研究

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1、维普资讯http://www.cqvip.com第15卷第6期分子催化Vo】_l5，No．E2001年12月JOURNALOFMOIECULARCATALYSIS(CHINA)Dec．2O0】文童编号：i001—3555(2001)06—946304挥发性有机物的气相光解及光催化降解研究左国民．徐敏，程振*，汤晰．王莲鸳，黄志平【防化指挥工程学院军事化学重点宴验室，北京10220a)摘要：研究了三鬣乙烯、丙酮、苯、甲苯、二氯甲烷、三餐甲烷、四氯化碳的气相光船及光催化反应，对反应过程中反应物及COz的旅度进行了定量监测结果表明，在253．7nm的紫外灯光照射下．三每乙烯可迅速被光解，反

2、应产生CO；甲苯和丙酮蒸气也可以被光解．但不产生CO：；在空气介质中，除CCI外，其它几种有机物均可被光催化降解．关键词：气相光催化：光解；挥发性有机物；气体质谱中国分类号：0643．32文献标识码：A随着环境污染Et益突出．空气质量问题越来越成．石英玻璃与腔体由热熔胶粘合成一体．乜容积受到人们的关注．近年来，利用光催化氧化技术．为3．3I．光源为2Ow、主波长253711131或36S去除空气中有机污染物的研究取得了较大的进nnl的紫外灯．展]．在空气净化方面光催化氧化技术显示出了很强的优势，具有广阔的应用前景．大量文献对三氯乙烯(TCE)的光催化降解研究进行了报道，主要集中在光催

3、化剂的制备]、反应机理n一及动力学一的探讨等方面，然而，对于TCE的光催化降解，在不同的反应体系和反应条件下，得到不同的结论；Sauer等报道了丙酮的光催化反应动力学研究；Peral等Ell2研究了丙酮、1一丁醇、丁醛和甲醛图1光化学厦应器Fig1Photochemica]reactor的气相光催化反应．并对不同物质的反应机理及动力学进行了探讨；Alberici等_]对17种VOCs的1．2实验方法光催化反应进行了系统的研究，并应用I，一H模型挥发性有机物(VOCs)蒸气通过真空静态配计算了动力学参数，比较了不同物质的光催化特气．即先将反应器抽真空，将有机物液体注人反应性．然而，挥发

4、性有机物的气相光催化反应还远不器内，待其完全气化后引入空气并混匀．够成熟，受分析方法的限制较大．在反应器的设在进行气相光催化反应时，先将一定量的P25计、不同物质氧化过程的基本原理及动力学等方面TiOz(德国Degussa公司产品)用少量去离子水拌都需要进一步深入研究．我们采用气体质谱对反应匀，均匀涂于一块与光窗大小一样的石英玻璃上．过程中反应物和CO浓度进行了定量监测，比较了待自然风干后，将有催化剂的一面背离光照射方向不同物质的光解及光催化特点．并固定于石英光窗下．开灯光照射的同时．用气体质谱仪连续采样分析．1实验部分1．3分析方法1．1实验装置用气体质谱仪(瑞士Balzcrs公司

5、Omn[气相光解及光催化反应在图1所示的反应器中StarTM)以MCD(MuhipleConcentratLonDetect)进行．反应器由石英光窗和圆柱形不锈钢腔体组和MID(MultipleIronDetect)两种方式，连续采样修回日期：ZOO1-0918．作者简升：左目民，男，1975年11月出生．博士生，助教维普资讯http://www.cqvip.com分子催化第l5卷分析反应过程中的蒸气和气体浓度，检测器为CH剂的影响较大，在主波长为253．7nm的杀菌灯光TRON，二次电子倍增器(SEM)电压为1000V照射下，TCE蒸气可以迅速被光解．在lrain内，TCE蒸气被降

6、解99．9；而在主波长为365nnl的2结果与讨论黑光灯照射下，TCE蒸气并未显著降解．引入光催2．1三氯乙烯(TCE)蒸气的光解及光催化降解化剂后，用主波长253．7rim的杀菌灯照射时的反由图2可以看出．TCE的降解受光波长、催化应速率比用黑光灯照射时略快．图2TCE燕气光解与光催化降解反应Fig．2Photolysisandphotocatalysisoftr1ch1。r0rhv1ene(TCE)vapor2．2VOCs蒸气的光解及光催化降解光催化反应过程中．除生成大量CO和HC[外还各种V()Cs在进行气相光解反应时，透过光窗生成Cl、光气和!量氯仿及己二酰氯．这些产物的紫外

7、光强度为0．6rnW／cm：进行光催化反应与文献报道的C【自由基引发生成的产物较吻台．时．光透过两层石英玻璃后，其照射强度为0．5因此我们认为，三氯乙烯的光解和光催化反应都受ulW／cm!．透过催化剂后．其照射强度仅为2jw／C1自由基引发机理的控制．无论最初引发反应的是cm，即太部分光被催化剂吸收或反射．OH自由基还是Cl自由基，在反应的过程中将产生由图3可以看出．在253．7nm的紫外灯照射大量的C1自由基，因此反应最终仍受C1自由基引下，甲苯和丙酮蒸