碳材料的活化和掺杂改性及其在锂空气电池中的应用

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1、中图分类号UDCTM911540硕士学位论文学校代码密级10533碳材料的活化和掺杂改性及其在锂空气电池中的应用ChemicalactivationandN／Sdopingofcarbonmaterialsandusedascathodeforlithium．airbatteries作者姓名：学科专业：研究方向：学院(系、所)：指导教师：副指导教师：彭彬冶金工程有色金属冶金冶金与环境学院李劫教授张治安副教授答辩委员会主席黼中南大学2013年5月原创性声明本人声明，所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了论文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人

2、已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中南大学或其他单位的学位或证书而使用过的材料。与我共同工作的同志对本研究所作的贡献均己在论文中作了明确的说明。作者签名：辑嗍丝年工月韭日学位论文版权使用授权书本人了解中南大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文并根据国家或湖南省有关部门规定送交学位论文，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用复印、缩印或其它手段保存学位论文。同时授权中国科学技术信息研究所将本学位论文收录到《中国学位论文全文数据库》，并通过网络向社会公众提供信息服务。：巫年』月丑日碳材料的活化和掺杂改性及其在锂空气电池中的应用摘要：锂空

3、气电池因具有与汽油相当的理论比能量而受到全世界的广泛关注。然而，在有机电解液体系中，放电产物不溶于有机液而在正极堆积，大大限制了电池的容量发挥；而且电池较差的可逆性造成充放电极化非常严重。本文着点于正极碳材料，对碳纳米管的活化和水合肼掺杂，以及选用三聚氰胺和二苯基二硫醚分别作为氮源和硫源对活性碳掺N、掺S。通过调节碳材料的孔径结构和其他元素的掺杂改善碳材料的理化性质，进而对锂空气电池的性能产生影响。得到的具体结论如下：(1)通过KOH活化制备不同孔结构的碳纳米管。活化后给电池反应提供了更多的反应位点，同时增加了碳纳米管的边界碳原子，提高了碳纳米管的反应活性。部分开裂的碳管正极的放电容量显著增加

4、，拥有更好的倍率放电性能，且在一定程度上改善了电压极化的问题。(2)水合肼回流处理能成功对碳纳米管掺N，N主要以吡咯N的形式存在，掺N量达到2．98％。N的掺入增加了碳管表面缺陷，掺N碳管的放电容量提高。电池的首次充电容量与放电容量基本相当，说明电池具有良好的可逆性。随着电流密度的增大，原始碳管的充放电容量急剧降低，而掺N碳管仍保持不错的充放电容量，说明掺N碳纳米管拥有更好的大电流充放电性能。(3)600。C下，三聚氰胺对活性碳掺杂后N主要以吡啶N和吡咯N形式存在，N／C原子百分比为3．96％；二苯基二硫醚对活性碳掺杂后S主要以C—S．C和C．SO。一C基团存在，S／C原子百分比为1．16％：

5、N／S同步掺杂过程中，N／C和S／C原子百分比分别为3．39％幂10．66％，N在活性碳中趋向于从吡咯N向吡啶N形式转变，S在活性碳中的SOx基团比例下降。除了N含量，N在碳中的存在形态同样影响电池性能；掺杂后材料对电池充放电过程均拥有很好的催化活性，N／S同步掺杂对氧气还原反应的催化活性最好；N的掺入对电池在大电流密度下的放电能力提升显著。图48幅，表7个，参考文献82篇。关键词：锂空气电池；正极碳材料；KOH活化；氮掺杂；硫掺杂分类号：TM911ChemicalactivationandN／Sdopingofcarbonmaterialsandusedascathodeforlithium

6、．airbatteriesAbstract：Lithium．airbatterieswithconsiderabletheoreticalspecificenergyasgasolinehaveattractedworldwideattention．However，thedischargeproductsarenotsolubleinnonaqueouselectrolyte，whichlimitsthecapacityperformance．Andbadreversibilityofthebatterieslcadtoseverevoltagepolarization．Thuswefocus

7、oncathodecarbonmaterials，includingKOHactivation，hydrazinetreatmentofcarbonnanotubesandN／Sdopingofactivatedcarbonusingmelamineanddiphenyldisulfideasprecursors．Electrochemicalperformanceofthebatteriesis