功能化SBA-15对多环芳烃的吸附研究及基于SERS法检测多环芳烃

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1、中图分类号：X506单位代码：11414学号：2014213146题目功能化SBA-15对多环芳烃的吸附研究及基于SERS法检测多环芳烃学科专业化学工程与技术研究方向新材料与催化剂工程硕士生王旺阳指导教师袁珮教授刘海燕副教授二○一七年五月摘要摘要多环芳烃(PAHs)是一种环境中普遍分布的有机污染物，对人类健康产生了巨大的危害，环境中PAHs的检测及处理成为世界各国广泛关注的问题。吸附法以其低成本、易操作、易回收等优点成为去除环境中PAHs的主要方法。采用吸附法去除PAHs的关键问题是吸附机理的研究以及高效吸附剂的开发和

2、利用。本论文以PAHs的吸附及富集-快速检测为目标，围绕新型吸附材料的设计和制备展开研究，分为两部分工作，第一部分研究不同表面功能化的SBA-15对PAHs的吸附性能，并分析比较其中的吸附机理；第二部分设计制备Au/Fe3O4/GO复合材料用于表面增强拉曼光谱法(SERS)对痕量PAHs的富集-检测。第一部分工作中，通过不同的改性方法合成一系列具有不同表面化学性质的功能化SBA-15，包括采用一步法和后处理法合成两种Al-SBA-15(分别计为O-Al-SBA-15和P-Al-SBA-15)，采用后处理法分别合成表面甲

3、基改性和苯基改性的CH3-SBA-15和Ph-SBA-15；采用共缩合法合成孔壁内部和孔道表面均含有苯基的BT-SBA-15。表征结果显示，这五种功能化SBA-15有着与SBA-15相似的形貌特征和骨架结构，但是分别具有不同的酸性或表面化学性质。具体表现为，与SBA-15相比，O-Al-SBA-15和P-Al-SBA-15中含有一定量的L酸和B酸中心，其中O-Al-SBA-15的L酸含量比P-Al-SBA-15更多；CH3-SBA-15的表面具有相对最强的疏水性；Ph-SBA-15除了具有一定的疏水性外，表面还分布有一

4、定量的苯环基团；BT-SBA-15具有较强的疏水性，其骨架和表面均含有一定数量的苯环基团。在上述研究的基础上，采用这一系列功能化SBA-15作为吸附剂吸附水溶液中的萘、蒽、芘三种PAHs，来探究表面化学性质对吸附性能的影响。通过吸附动力学研究得知，六种材料对萘和蒽的吸附在120min内达到平衡，对芘的吸附在90min内达到平衡，所有的吸附动力学过程均符合准二级动力学模型。通过吸附等温线研究可知，所有的吸附等温线均符合Freundlich吸附等温线模型，BT-SBA-15对萘、蒽和芘有着最大的饱和吸附容量，分别达到332

5、.6、363.0和389.3mg/g。通过探究吸附机理可知，影响吸附质与吸附剂之间相互作用的规律是：π-π相互作用>疏水性相互作用>酸中心相互作用。这一结果对于深度理解PAHs的吸附机理以及设计制备高效吸附剂具有重要的意义。第二部分工作中，采用SERS法检测水溶液中的PAHs。根据吸附机理的研究结果，选取具有π电子体系的氧化石墨烯(GO)为载体，合成Au/Fe3O4/GO复-II-摘要合材料，以该复合材料为SERS基底对有机分子进行富集-检测。通过考察AuNPs粒径对SERS性能的影响发现，平均粒径为40nm的AuNP

6、s具有最好的SERS检测效果。SERS检测性能随着Au负载量的提高而逐渐变优，GO/Au中Au负载量为20%时最优。该复合材料中，Au纳米颗粒对拉曼信号的增强起主要作用，GO可以通过化学增强效应以及对PAHs的吸附富集作用有效提高SERS检出限，Fe3O4的存在可以使基底快速分离，简化实验步骤，促进基底重复利用。该方法对芘的检测限达到10-8mol/L，相对于普通拉曼的检测限有了明显的降低，有望被用于环境中痕量PAHs的富集-检测。关键词：多环芳烃；功能化SBA-15；吸附机理；表面增强拉曼散射光谱；富集-检测-III

7、-ABSTRACTAdsorptionofpolycyclicaromatichydrocarbonsonfunctionalSBA-15andthedetectionofpolycyclicaromatichydrocarbonsbySERSABSTRACTPolycyclicaromatichydrocarbons(PAHs)areagroupoforganiccompoundswhicharewidespreadintheenvironmentandhaveahugeadverseimpacttohumanhea

8、lth.Therefore,howtoeffectivelydetectandremovePAHsfromtheenvironmentisahottopicallaroundtheworld.AdsorptionhasbecomeaprevailingtechniquetoremovePAHsinenvironmentduetoi