载体对镍催化剂在月桂酸甲酯脱氧反应中的影响

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1、天津理工大学硕士学位论文中图分类号：TK6论文编号：143132308学科分类号：150.3040密级：天津理工大学研究生学位论文载体对镍催化剂在月桂酸甲酯脱氧反应中的影响（申请硕士学位）一级学科：化学工程与技术学科专业：研究方向：工业催化作者姓名：夏小强指导教师：陈慧教授2017年7月天津理工大学硕士学位论文ThesisSubmittedtoTianjinUniversityofTechnologyfortheMaster’sDegreeEffectofSupportsontheDeoxygenationofMethylLaurateoverNibasedCatalys

2、tByXiaoqiangXiaSupervisorHuiChenJuly，2017天津理工大学硕士学位论文天津理工大学硕士学位论文摘要随着化石能源的日益枯竭和环境污染日渐严重，油脂作为一种理想的可再生能源受到全球的广泛关注。但是油脂中高含氧量限制了其应用，需要脱除甘油三酯中的氧转化为与化石燃料相似的烃类。本文在280ºC下的氮气和氢气气氛中，通过浸渍法将金属镍活性组分负载到了氧化铝、二氧化锆、活性碳、以及HZSM-5、USY、Hβ等分子筛载体上，选择月桂酸甲酯作为油脂的模型化合物，研究载体对脱氧反应的影响。同时利用气相色谱与质谱联用仪和气相色谱仪对液体产物进行定性和定量分

3、析。通过通过X射线衍射、NH3程序升温脱附、N2等温吸附-脱附、扫描电镜等测试手段对催化剂进行表征。实验结果表明：月桂酸甲酯在氢气气氛中比氮气气氛中更容易发生脱氧反应。相对于另外三种载体，酸性的分子筛载体的负载型镍催化剂具有更高的月桂酸甲酯转化率和烷烃选择性。氢气气氛中，在具有最高表面酸性的Ni/HZSM-5催化剂上，月桂酸甲酯的转化率达到85.4%，总烷烃收率达到53.5%。载体酸性对催化剂脱氧活性有重要意义。通过分析产物的分布，得出月桂酸甲酯在氮气中脱氧反应主要发生脱羧反应，生成十一烷；在氢气气氛中，由于镍金属和酸性载体的双功能作用，发生了一系列的加氢-氢解-脱水反应

4、，最终产物以十二烷为主。进一步选择了性能较好的HZSM-5载体，采用不同浓度的NaOH溶液对载体进行改性预处理，制备了具有等级孔结构的HZSM-5载体。结果表明，负载在等级孔结构HZSM-5上的镍催化剂，月桂酸甲酯加氢反应的转化率和烷烃产率都得到提高。使用1.0mol/LNaOH溶液预处理的Ni/HZSM-5-1.0催化剂具有最高的催化活性，转化率达到89.5%，总烷烃收率达到81.5%。催化剂的寿命也得到延长。关键词：脱氧反应月桂酸甲酯镍催化剂载体等级孔HZSM-5天津理工大学硕士学位论文AbstractWiththecontinuingdepletionofthere

5、servesofnon–renewablepetroleumandtheworseningenvironmentpollution,Grease,asarenewableenergy,hasattractedmuchattention.Butamountsofoxygenatescontentinthegreaselimittheirapplication.Toconverttriglyceridesintohydrocarbonsidenticaltopetroleumfuels,eliminatingoxygenatomsfromgreaseisrequired.In

6、thisstudy,thedeoxygenationofmethyllauratehasbeenstudiedwithavarietyofsupportedNicatalystspreparedbytheexcessiveimpregnationmethodat280ºCintheabsenceorpresenceofH2,toexploretheinfluenceofthesupport(Al2O3,ZrO2,C,HZSM-5,USYandHβ).Methyllaurateisselectedasmodelcompoundforgrease.Theproductcomp

7、ositionshavealsobeeninvestigatedbyGCandGC-MS.ThecatalystswerecharacterizedbymeansofXRD,NH3-TPD,BET,SEM.Experimentalresultsshowthat,methyllaurateismorelikelytodeoxygenationinH2thaninN2.Comparedtoothersupports,threehighlyacidicmolecularsievesupportsgavehigherconversio