硬脂酸甲酯及3,5-二羟基苯甲酸甲酯加氢脱氧反应催化剂及工艺研究

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1、学号：12102802常州大学硕士学位论文硬脂酸甲酯及3,5-二羟基苯甲酸甲酯加氢脱氧反应催化剂及工艺研究研究生陆樊委李明时教授指导教师鲁墨弘副教授学科、专业名称工业催化研究方向催化加氢2015年6月CatalyticHydrodeoxygenationofMethylStearateandMethyl3,5-DihydroxybenzoateADissertationSubmittedtoChangZhouUniversityByLuFanweiIndustrialCatalysisDissertationSupervisor:Prof.LiMingshiProf.Lu

2、MohongJune，2015常州大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅

3、和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要贵金属催化剂被广泛地应用于化工各个领域。尤其铂族金属，在自然界的存储量逐年减少，需求量却逐年增加。因此，寻求这类金属的替代品，并将其应用于催化领域已成为近些年研究的热点。大量研究结果表明，过渡金属碳化物在贵金属催化的许多反应中都表现出了优良的催化性能。本文采用碳热氢还原法制备介孔碳负载的碳

4、化钼催化剂，采用BET，TEM，XRD等表征方法分析催化剂的特性并通过TPR和XPS研究了碳化钼催化剂的形成过程。选用硬脂酸甲酯作为模型反应原料来考察催化剂的加氢脱氧性能。结果表明，制备介孔碳负载的碳化钼催化剂（Mo2C/MC）所需的还原温度为660℃。用Mo2C/MC做催化剂，硬脂酸甲酯的加氢脱氧有两条路线，主产物为十八烷，副产物为十七烷。选用10wt%Mo2C/MC的催化剂，在反应温度270℃和压力6MPa下，反应时间5h，硬脂酸甲酯的转化率达到100%，十八烷的选择性达到95.1%，表明碳化钼催化剂是一种优良的加氢脱氧催化剂，可用于生物质油转化为碳氢化合物。本文还研

5、究了用于3,5-二羟基苯甲酸甲酯加氢反应的催化剂，得到具有良好活性和选择性的Cu-Zn-Al催化剂，实验结果表明，在反应温度200℃和压力8MPa下，反应时间3小时，3,5-二羟基苯甲酸甲酯的转化率为80.5%，3,5-二羟基甲苯的选择性为97.7%。反应生成的3,5-二羟基甲苯易被进一步加氢生成3-甲基环己醇。考察羟基对苯环加氢的影响，发现苯环上羟基的存在，使苯环的电子云密度增加，从而使苯环活化，易被进一步加氢。考察不同取代基对反应的影响，发现苯环上的醛基和羟甲基都不稳定，容易被进一步加氢，从而验证了3,5-二羟基苯甲酸甲酯加氢经3,5-二羟基苯甲醛和3,5-二羟基苯甲

6、醇，进一步加氢生成3,5-二羟基甲苯的反应历程。关键词：Mo2C/MC；加氢脱氧；3,5-二羟基苯甲酸甲酯；3,5-二羟基甲苯；反应历程ABSTRACTNoblemetalcatalystsarewidelyusedinchemicalfields.Speciallytheplatinumgroupmetalsarereducingyearbyyearinnaturewhiledemandsareincreasing.Therefore,inrecentyears,toseeksubstituteforthiskindofmetalanditsapplicationinc

7、atalysishasbecomearesearchhotspot.Alargenumberofresearchresultsshowthatthetransitionmetalcarbidesinmanypreciousmetalcatalyticreactionsshowexcellentcatalyticperformance.Mo2Ccatalystssupportedonmesoporouscarbonwerepreparedbycarbothermalhydrogenreductionmethod.Theirpro