氟西汀及其代谢产物诺氟西汀的臭氧化降解及机理研究

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1、氟西汀及其代谢产物诺氟西汀的臭氧化降解及机理研究(申请清华大学工学硕士学位论文)培养单位：环境学院学科：环境科学与工程研究生：赵玥指导教师:余刚教授二〇一七年六月OzonationandmechanismoffluoxetineanditsmetaboliteproductnorfluoxetineThesisSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterofScienceinEnvironmentalSciencebyZ

2、haoYueThesisSupervisor:ProfessorYuGangJune,2017摘要摘要药品及个人护理品（PharmaceuticalsandPersonalCareProducts,PPCPs）是一类新兴污染物。这类物质使用量大，且现有的污染治理设施难以有效控制其排放，导致PPCPs在地表水环境中被广泛检出，对生态系统和人体健康具有潜在风险。抗抑郁类药物是PPCPs的一个重要类别，此类药物及其代谢产物成为环境学科研究的重点对象。臭氧氧化作为一种深度水处理工艺，尽管在去除有机污染物方面具有良好的效果，但是较多研究表明臭氧氧化会生成

3、毒性高于母体的多种中间产物。本研究以典型抗抑郁药物氟西汀及其人体代谢产物诺氟西汀为研究对象，采用臭氧氧化技术研究去除效果、降解机理及毒性变化，为臭氧氧化去除PPCPs提供理论和技术支持。臭氧氧化氟西汀的实验结果表明，臭氧能在3min之内将氟西汀降解，但TOC去除率较低，另外反应速率常数随pH不同而变化很大，从3.0M-1s-1（pH3）增加6个数量级至1.7×106M-1s-1（pH12）。利用静电场轨道阱质谱鉴定出9种氟西汀臭氧氧化的产物，包括脱氟产物，推测反应机理主要为羟基化、脱甲基化、羰基化以及苯环断裂，仲胺基和苯环为主要的反应位点。实验

4、中还检测出3种小分子酸和3种小分子醛类产物，分析表明小分子酸是氟西汀臭氧氧化后TOC的主要组成部分。还利用费氏弧菌研究了氟西汀臭氧氧化反应过程中毒性的变化，发现毒性呈总体下降的趋势，但仍具有一定的剩余毒性，实验表明可能是由小分子醛造成的。与氟西汀臭氧氧化类似，诺氟西汀在臭氧氧化过程中可以很快被降解，但矿化率不高，其与臭氧分子的反应速率常数随着pH的升高增加了5个数量级（3.9M-1s-1-3.5×105M-1s-1）。在相同的pH条件下，诺氟西汀氧化的速率常数比氟西汀至少低1个数量级，推测原因为伯胺与仲胺在臭氧氧化反应活性上的差异。检测出6种诺

5、氟西汀臭氧氧化中间产物，推测反应机理主要为羟基化和羰基化，苯环是主要的反应位点。实验测定了诺氟西汀臭氧氧化过程中的产生的小分子产物和毒性，发现小分子产物浓度及毒性随反应过程的变化规律与氟西汀臭氧氧化过程相似。关键词：臭氧氧化，氟西汀，诺氟西汀，降解产物，毒性IAbstractAbstractPharmaceuticalsandPersonalCareProducts(PPCPs)isakindofemergingcontaminants.Becauseofitslargecomsumptionandcharacteristicofhardlyd

6、egradablebyconventionalwastewatertreatmentprocesses,PPCPshasbeendetectedwidelyinthewaterenvironment,whichhaspototentialrisktoecologicalsystemandhumanhealth.AsakindofimportantPPCPs,antidepressants,alongwiththeirhumanmetaboliteshavebecometheemphasisintheenvironmentalstudy.Ozon

7、ationhasbeeninvestigatedtobeakindofveryefficientprocessinremovingorganiccontaminant.However,studieshavebeenprovedthatozonationcouldhardlybecapableoffullymineralization,thusleadingtotheformationoftheoxidationproductswhichhavegreatertoxicitythanparentcompounds.Inthisstudy,ozon

8、ationofanantidepressantfluoxetineanditsprinciplemetaboliteproductnorfluoxet